2.1 시멘트계 재료와 임피던스 분광법

시멘트계 재료에 적용된 임피던스 분광법의 경우, 각 연구의 목적에 따라 매우 다양한 등가회로가 제안되었다. 총 76건의 국내외 문헌 분석 결과, Fig. 1과 같이 총 11개의 등가회로가 제안되었다. 구체적으로 전기적 특성을 바탕으로 시멘트계 재료의 미세구조를 파악하는 회로 모델은 고체와 액체의 계면 반응을 고려한 Brick 회로(Xie et al. 1993)⁽²²⁾, 모든 전도성 경로를 포함하는 회로(MacPhee et al. 1996)⁽¹¹⁾, 비접촉식 회로(Andrade et al. 1999)⁽¹⁾, 연속/비연속 전도성 경로로 구성한 회로(Song 2000)⁽²⁰⁾ 등이 있다. 시뮬레이션 접근법에 기초한 회로 모델에는 위상각을 가지는 정전용량 소자가 포함된 회로(Poupard et al. 2004)⁽¹⁴⁾, 시멘트 페이스트의 임피던스 스펙트럼을 반영한 회로(Scuderi et al. 1991)⁽¹⁶⁾가 있다. 포졸란, 단열입자, 섬유질을 투입했을 때 달라지는 전기적 변화에 대응하는 다양한 등가회로도 제안되었다(Woo et al. 2003; Cruz et al. 2013)^(3,21). 또한 철근 부식을 목적으로 염화물 이동 현상을 모델링한 회로도 제안되었다(Shi et al. 1999; Sánchez et al. 2008)^(15,17). 굳거나 굳지 않은 콘크리트의 임피던스 스펙트럼을 반영한 회로(Shin et al. 2014)⁽¹⁹⁾도 존재한다. 여기서 Fig. 1의 등가회로에 적용된 회로 요소들을 크게 $R$, $C$, $CPE$, $W$가 있다. $R$은 저항을 나타내며 전류의 흐름을 방해하는 회로 요소이다. $C$는 정전용량을 나타내며 전하를 축적하는 능력이다. $CPE$는 위상각을 가진 정전용량을 나타낸다. $W$는 와버그 효과이며 나이퀴스트 선도(Nyquist plot)의 저주파 범위에서 반원을 이루지 못한 꼬리를 나타낸다.

본 연구의 목적인 시멘트계 재료의 미세구조를 반영하며 굳지 않은 콘크리트계에 사용된 모델은 Fig. 2와 같다. 이는 하나의 저항과 정전용량이 병렬로 연결된 회로가 연속적으로 배치된 회로로서 나이퀴스트 선도로 보았을 때, 두 개의 호가 나란히 나타나며 하나의 호는 하나의 병렬회로로 대응된다는 특징을 지닌다. 나이퀴스트 선도의 전반부에서 보이는 호는 벌크 호(bulk arc)로 고주파 구간에 해당하며, 작업전극과 기준전극 사이의 전해질 임피던스 크기를 나타낸다. 그 뒤에 나타나는 호는 전극 반응 호(electrode arc)로 전극과 콘크리트 접촉면 사이에서 발생하는 반응의 결과다. $R_{1}$와 $C_{1}$의 병렬회로가 벌크 반응, $R_{2}$와 $C_{2}$의 병렬회로가 전극 반응에 관여하며 이 회로는 굳지 않은 시멘트계 재료 연구에 주로 활용되었다(Shin et al. 2014)⁽¹⁹⁾.

2.2 이론적 등가회로 모델

본 연구에서는 물-시멘트비를 역추정하기 위해 이론적 등가회로로 정의된 변수를 활용하고자 하였다. Song(2000)⁽²⁰⁾은 시멘트계 재료의 미세구조에 착안하여 이론적 등가회로를 Fig. 3과 같이 제안하였다. 전류를 흘려보냈을 때 복합재료 내부의 연속성에 따라서 다음과 같은 각기 다른 회로가 병렬로 연결된 모델로 치환될 수 있다. 먼저, 시멘트계 재료의 미세구조는 전류의 흐름 관점에서 시멘트 페이스트만을 지나는 ICP(insulator conductive path) 경로, 미세공극끼리 연결된 길을 지나는 CCP(continuous conductive path) 경로, 미세공극을 지나는 중에 시멘트 매트릭스로 구성된 DP(discontinuous point)를 통과하는 DCP(discontinuous conductive path) 경로로 정의할 수 있다. 그다음, 이론모델에서 미세공극을 지나는 경로를 저항, 시멘트 매트릭스를 지나는 경로를 정전용량으로 치환하여 Fig. 3의 이론적 등가회로로 재구성할 수 있다. 회로요소의 아래 첨자 CP, DP, CCP, mat은 각각 불연속 경로 DCP의 미세공극 부분, 불연속 경로 DCP의 시멘트 매트릭스 부분, 연속 경로 CCP의 미세공극, 연속 경로 ICP의 시멘트 매트릭스를 나타낸다. 도출된 임피던스($Z$)의 관점에서 실험적 등가회로와 이론적 등가회로의 상관관계를 다음과 같이 도출할 수 있다.

위의 식에서 $j=\sqrt{-1}$이며, $\omega$는 각 주파수로 단위는 라디안(radian)이다. 또한, 실험적 등가회로에서의 $R_{1}$, $R_{2}$, $C_{1}$, $C_{2}$는 미세구조의 물리적 의미를 가지는 이론적 등가회로의 매개변수로 다음과 같이 치환이 가능하다.

이에 본 연구에서는 이론적 등가회로를 통하여 정규화된 다음의 변수들($R_{CP}$, $R_{CCP}$, $C_{DP}$, $C_{mat}$)과 시멘트계 재료 물-시멘트비와의 상관관계를 도출하고자 하였다.

3.1 실험체 제작

본 연구에서는 기계학습을 활용하여 시멘트 페이스트의 물-시멘트비에 따른 임피던스 변화를 알아보고자 총 140개의 데이터를 확보하였다. 기계학습에서의 결과물로 알고자 하는 응답변수인 물-시멘트비는 31 %부터 44 %까지 1 % 차이로 14단계의 연속함수를 이루도록 설계하였다. 시멘트 페이스트 배합이나 임피던스 측정으로 인한 데이터 Variation을 고려하여 각 물-시멘트비마다 10회 반복하여 실험체를 제작하고 임피던스 분광법을 적용하였다. 실험체는 지름 7 cm, 높이 8 cm의 원통형 플라스틱 용기에 담겨진 시멘트 페이스트로 300 ml 일정한 부피를 가진다. 계량된 시멘트를 용기에 담은 후, 물을 넣고 5분간 고르게 섞고 150 mm의 다짐봉으로 30회 다져주었다. 자세한 실험체의 배합 정보는 Table 1에 정리하였다.

3.2 실험 방법 및 과정

임피던스 분광법에 적용된 장비는 Gamry사의 PCI4/300이며 그 성능을 Table 2에 요약하였다. 임피던스 측정 장비는 교류전압을 인가하고 측정하는 매우 기초적 장비로써 그 사용법은 Fig. 4와 같이 매우 간단하다. 즉, 정해진 실험 용기를 통하여 실험 수행자의 숙련도와 상관없이 그 결과를 도출할 수 있는 장점을 지닌다.

구체적 실험 방법으로 3전극법을 적용하였으며, 작업전극(working electrode, WE)과 상대전극(counter electrode, CE)으로는 1 cm2의 표면적을 갖는 흑연 막대(graphite rod)를, 기준전극으로는 포화 칼로멜 전극(saturated calomel electrode, SCE)을 사용하였다. 각 전극을 순차적으로 시멘트 페이스트에 4 cm만큼 삽입한 후 PCI4/300장비와 연결하였다. 전극 간 이격거리는 약 2 cm이다. 기존 문헌 분석 결과(McCARTER 1994)⁽¹³⁾, 시멘트 페이스트의 경우 고주파에서 관측되는 벌크 호가 생성되지 않기 때문에 0.2~100 kHz 대역의 주파수 범위를 설정하였으며, 10 mV의 교류전압을 인가하여 총 5분간 측정하였다.

3.3 실험

임피던스 분광법에 대한 실험 분석은 설정된 등가회로를 기반으로 그려지는 나이퀴스트 선도 분석을 기초로 한다. 나이퀴스트 선도는 임피던스의 실수부와 허수부를 각각의 축에 표시하여 각 매개변수 값을 시각적으로 확인할 수 있다. 각 물-시멘트비에 대한 나이퀴스트 선도를 Fig. 5에 나타내었다. 실험 결과, 골재가 없는 시멘트 페이스트의 특징으로 저주파 구간에 벌크 호가 생성되지 않았다. 이는 $C_{1}$의 값이 0에 매우 근사하여, 전반부 정전용량 소자가 있는 회로의 임피던스가 무한에 가까워져서 사실상 전류가 흐르지 않음을 의미한다. 그러므로 벌크 저항을 나타내는 값을 고주파 구간에서 바로 확인할 수 있으며, 약 5 $ohm$의 평균값을 가지는 것으로 확인되었다.

Table 3은 실험 결과로 얻은 각 변수를 식(2)~(5)를 통하여 이론적 등가회로에 해당하는 매개변수로 치환한 결과이며, Fig. 6에 물-시멘트비에 따른 실험 결과를 박스 선도(box plot)를 통하여 통계적으로 나타내었다. 박스 선도는 각 물-시멘트비마다 10회 반복하여 도출된 매개변수의 최대, 최소, 중간값 및 통계적 이상치를 시각적으로 확인할 수 있다. 통계적 이상치는 전체 데이터의 25~75 % 범위로부터 1.5배 바깥에 위치하는 데이터이다. 통계적 분석 결과, 통계적 이상치는 다수 관찰되지 않아 실험의 반복성 측면에서 유의미한 값을 보인다. 하지만 물-시멘트비에 대한 각 매개변수들의 경향성은 쉽게 관찰되지 않는다. 이는 시멘트 페이스트를 주제로 한 선행 연구와 전반적으로 동일한 결과이다(McCARTER 1994)⁽¹³⁾.

4.1 입력 변수와 훈련 방법

임피던스 분광법 실험을 통하여 얻은 매개변수들과 물-시멘트비와의 상관관계를 도출하기 위하여 기계학습을 통하여 예측 모델을 도출하였다. 기계학습을 위한 전체 데이터는 14단계의 물-시멘트비를 각 10번씩 반복한 총 140개이며, 하나의 데이터 세트는 정규화한 매개변수($R_{CP}$, $R_{CCP}$, $C_{DP}$, $C_{mat}$)와 물-시멘트비로 구성된다. 이때 $R_{CP}$, $R_{CCP}$, $C_{DP}$, $C_{mat}$는 예측에 사용할 예측변수 $X$이며, 물-시멘트비는 예측할 응답변수 $Y$가 된다. 전체 데이터 세트 중, 하나의 물-시멘트비 내에서 훈련 데이터(training data)와 검증 데이터(validation data)를 7대 3의 비율로 랜덤(random)하게 나누었다. 즉, 훈련 데이터는 다시 예측변수(Xtrain)와 응답변수(Ytrain)로 나뉘며, 검증 데이터인 새로운 예측변수(Xexp)를 넣어 추정한 응답변수(Ypred)를 실제 응답변수(Yexp)와 비교하였다. 데이터를 분할하는 과정을 50회 반복 수행하여 응답변수의 추정에 있어서 발생할 수 있는 과적합(over-fitting) 및 과소적합(under-fitting)문제를 최소화하고자 하였다.

4.2 기계학습 모델

본 연구에서는 4가지 다른 기계학습 방법을 적용하였다. 사용한 방법에는 공분산(covariance, kernel)함수를 최적화하고, 최적화하지 않은 두 가지 가우시안 프로세스 회귀(gaussian process regression, GPR), 서포트 벡터 회귀(support vector regression, SVR) 및 의사결정 트리(decision tree)가 있다.

GPR은 계측된 데이터를 하나의 고정된 관측 데이터(observation)로 보지 않고 가우시안 분포(gaussian distribution)의 확률적 관점에서 해석하는 기법으로 베이시안(Bayesian) 법칙을 배경으로 한다. 즉, 계측된 훈련 데이터를 기반으로, 평균 함수와 공분산 함수를 활용하여 예측 모델을 생성한다. 이 과정에서 평균 함수는 0으로 처리되며, 공분산 함수는 다양한 커널 함수의 선택을 주어진 데이터의 특성을 파악하여 관계식을 모델링할 수 있다.

본 연구에 적용된 공분산 함수는 제곱 지수 커널(squared exponential, SE)과 최적화 옵션을 통해 채택된 각 예측변수에 대해 개별적인 길이 척도를 적용하는 지수 커널(automatic relevance determination exponential, ARD exponential)이 있다. 제곱 지수 커널은 회귀모델에서 대표적으로 사용되는 공분산 함수로 입력치 간 거리가 가까울수록 출력치가 비슷한 특성이 있으며, 최적화 옵션은 공분산 함수의 변수($\theta$)를 최적화하는 동시에 공분산 함수의 종류를 최적화하므로, 매 분할 시 데이터 유형에 적합하게 모델링할 수 있는 특성이 있다.

공분산 함수의 초기 변수를 지정하고 주어진 실제데이터를 이용하여 사후분포(posterior distribution)를 구할 수 있다. 갱신된 커널 함수의 변수와 실제데이터를 이용하여 예측 모델을 구할 수 있다. 예측 모델에 새로운 예측변수$X_{*}$를 넣어 예측한 응답변수$Y(X_{*})$는 식(6)과 같다(Jin 2020)⁽⁸⁾.

여기서, $\hat\theta$는 최적화된 공분산 함수의 변수이며, $\hat Y(X_{*})$는 사후분포의 평균이며, $s^{2}(X_{*})$는 사후분포의 분산을 나타낸다.

SVR은 서포트 벡터 머신(SVM)의 입력변수가 범주형이 아닌 연속형일 경우 사용하는 회귀 기법으로, 유사한 공분산 함수을 선택하여 GPR 모델과 비교가 가능하다. 단, GPR이 입력된 모든 데이터 포인트를 사용하는 데 반해 특정 데이터(support vector)를 기준으로 알고리즘을 수행하는 차이점이 있다(Awad and Khanna 2015)⁽²⁾.

Decision Tree는 다른 모델들과 같이 회귀 함수 기반이 아니라 회귀 목적의 결정 트리 기반으로 예측 모델을 생성한다. 결정트리는 전체 데이터를 결정노드를 따라 분할해가며 마지막 잎 노드까지 도달하는 분류기를 말한다. 잎 노드에 속한 데이터 값의 평균값을 계산해 예측 값을 구한다(Shin and Chang 1999)⁽¹⁸⁾.

본 연구에서 각 기계학습 모델 학습 시 적용한 학습 옵션은 다음과 같다. 먼저, GPR(SE) 모델은 최적화할 변수(hyperparameter options)로 커널변수(변수별 커널 상관 길이 및 신호 스케일)와 노이즈 표준 편차($\sigma$)를 설정하였다. GPR(ARD exponential)모델은 커널 함수 후보군(squared exponential, matern, rational quadratic, exponential, etc.) 중에서 최대 주변우도함수값이 최대가 되는 것을 최적의 커널 함수로 선택하였다. SVR 모델은 Optimize Hyperparameters 옵션과 커널 스케일을 자동(auto)으로 설정하였다. Decision Tree 모델은 Optimize Hyperparameters 옵션을 전체(all)로 설정하였다. 그리고 네 가지 모델 모두 목적함수 평가의 최대 수(max objective evaluations)를 100으로 설정하였다. 각 기계학습의 변수 설정에 대한 자세한 정보는 MATLAB의 Statistics and Machine Learning Toolbox 메뉴얼을 참고하면 된다(MathWorks 2020)⁽¹²⁾.

4.3 기계학습 모델 적용 및 분석

본 연구에 적용된 기계학습은 상용 프로그램인 MATLAB을 기반으로 수행되었다. 하나의 데이터 세트를 대상으로 예측 모델을 1회 수행할 때 걸리는 시간은 GPR(SE), GPR(ARD exponential), SVR, Decision Tree에 따라 평균 89, 98, 89, 77초로 나타났다. 실행마다 분할된 데이터의 형태에 따라 최적화된 공분산 함수와 예측 성능이 달라지는 것을 알 수 있다. 신뢰성을 보완하기 위해 50번 반복 실행하여 평균한 추정 응답변수(Ypred)를 최종적으로 사용하였다.

Fig. 7에 각 기계학습 모델을 적용한 예측 결과를 그래프로 나타내었다. 그래프 X축의 Yexp는 실험에 적용된 실제 물시멘트비를 나타내며, Y축의 Ypred는 실제 물-시멘트비의 결과로 나타나는 실제 매개변수 값 Xexp을 넣어 추정한 물-시멘트비를 나타낸다. 그래프의 대각선은 예측값과 실제값이 일치하는 절대선(absolute line)으로 데이터가 선에 가까울수록 예측 모델의 높은 정확도를 나타낸다.

해당 결과를 바탕으로 식(7)~(8)과 같이 최대 절대 오차(maximum absolute error, MAE), 평균 제곱근 오차(root mean squared error, RMSE)를 계산하였다.

여기서, $Yi$는 $i$번째 실제 응답변수, $\hat Y i$는 $i$번째 추정 응답변수, $n$은 전체 데이터 크기를 나타낸다. MAE와 RMSE 모두 값이 작을수록 회귀모델의 성능이 좋은 것으로 평가한다. 각 회귀오차의 특징은 다음과 같다. MAE는 데이터 한 점에서 발생할 수 있는 실제값과 예측값 사이의 최대 오차를 나타낸다. RMSE는 실제값과 예측값의 차이를 제곱해 평균한 값을 다시 실제값과 유사한 단위로 변환한 값으로, 전체적인 오차 정도를 확인할 수 있다.

반복 실행 시 발생하는 오차 범위를 각 예측 모델 별로 확인한 결과, Fig. 8에서 가장 낮은 중간값(빨간 선)인 MAE=5.44, RMSE=1.82으로 나타난 GPR(ARD exponential)의 예측성능이 가장 우수하였다. 해당 결과를 바탕으로, 임피던스 분광법을 통하여 시멘트 페이스트의 물-시멘트비는 약 MAE=5.44, RMSE=1.82의 오차 범위 내에서 가능함을 확인할 수 있다. 단, 이 결과는 물-시멘트비 31~44 %의 시멘트 페이스트를 대상으로 검증한 결과이며 추후 골재가 혼입된 콘크리트와 현장에서 사용가능한 장비 개발로 연구를 확장하고자 한다.