이재은
(Jae Eun Lee)
1aiD
김란희
(Lan Hee Kim)
2iD
김성표
(Sungpyo Kim)
1b†iD
-
고려대학교 환경공학과
(Department of Environmental Engineering, Korea University)
-
고려대학교 산업기술연구소
(Institute of Industrial Technology, Korea University)
Copyright © KOREAN SOCIETY ON WATER ENVIRONMENT
Key words
Antibiotic-resistant, Chlorine oxidation, UV-LED disinfection, Wastewater treatment plants
1. Introduction
항생제 내성 미생물(Antibiotic Bacterial Resistance, ABR)이란 특정 항생제에 노출되어도 생존할 수 있는 미생물을 말한다.
최근 전 세계적인 항생제 내성을 가진 병원체의 증가는 공중보건상 심각한 우려를 초래하고 있다(Xie, 2022). 병원체 내 항생제 내성 증가는 평균적인 질병 지속 기간을 연장시키며, 이에 따른 사망률이 증가할 뿐만 아니라 장기적인 치료와 입원으로 인해 추가
비용이 발생하여 막대한 경제적 부담을 초래하고 있다(Sharma et al., 2024).
국내에서도 항생제 내성의 확산은 예외가 아니다. 예를 들어, 카바페넴 내성 장내세균목(Carbapenem-resistant Enterobacteriaceae,
CRE) 중 카바페넴 내성 폐렴막대균(Carbapenem-resistant Klebsiella pneumoniae, CRKP)은 2020년 4.0%에서
2021년 6.8%로 증가하였으며, 카바페넴 내성 녹농균(Carbapenem-resistant Pseudomonas aeruginosa, CRPA)
또한 같은 기간 동안 33.5%에서 36.9%로 증가하였다(Kang et al., 2024).
항생제 내성이 병원균 내에서 증가하는 원인은 다양하지만, 환경 내 항생제 내성 증가도 하나의 요인으로 주목받고 있다. 예를 들어, 인간과 가축의 배설물에는
높은 농도의 항생제 내성이 존재하며, 이는 생활하수나 축산 폐수 형태로 환경에 유입된다. 이러한 항생제 내성 오염원이 하수관거를 통해 하수처리장으로
유입되지만, 하수처리장에서 이를 완벽하게 제거하지 못할 경우 항생제 내성균 및 항생제 내성 유전자(Antibiotic Resistance Gene)가
하천과 강으로 유출될 수 있는 환경이 조성된다(Kümmerer, 2004). 특히, 강우 시 하수처리 용량을 초과하는 월류수(Combined Sewer Overflow, CSO)가 발생하면서 문제가 더욱 심각해질 수 있다.
월류수는 비점오염원의 주요 형태로, 폭우나 집중호우 시 하수처리 시스템의 용량을 초과하여 정화되지 않은 빗물과 생활하수가 하천, 강, 바다로 직접
유입되는 현상으로, 다양한 오염물질을 수계로 배출하며 환경 오염의 심각한 원인이 된다. 이러한 항생제 내성이 수계에 유입될 양이 많아질수록, 결국
항생제 내성 병원균 혹은 내성유전자를 포함한 미생물이 환경 내에 지속적으로 존재하여 병원균 내 항생제 내성 미생물이 인간에게 다시 유입될 가능성을
높인다(Lajqi Berisha et al., 2024).
결과적으로, 환경 내 항생제 내성 미생물의 확산은 감염성 질환 전파 위험을 높이며, 이를 효과적으로 차단하기 위한 하수 또는 월류수 내 항생제 내성
미생물을 효과적으로 제거할 필요성을 더욱 높이고 있다. 기존에는 하수처리 소독에는 주로 염소나 자외선(Ultraviolet, UV) 소독이 사용되었으며,
이중 UV 소독은 미생물의 Deoxyribonucleic Acid (DNA)와 Ribonucleic Acid (RNA)를 손상시켜 비활성화하는 효과적인
방법으로 하수 및 음용수 처리 공정에서 광범위하게 활용되었다(Hijnen et al., 2006). 그러나 기존 수은 UV 램프는 낮은 방사 효율, 짧은 수명, 폐기 시 환경유해성 등으로 인해 유지 보수에 불리하며, 이러한 수은 광원의 특성을
UV-C 소독시스템의 효율적 설계와 장기운영에 한계가 있다(Fredes et al., 2021). 최근 친환경적(무수은, 탄소저감)소독 기술의 니즈가 보다 증가함에 따라, Light Emitting Diode (LED)를 이용한 UV 소독 기술에
대한 관심이 높아지고 있다. UV-LED는 수은 없이 자외선을 발생시키므로 친환경적이며, 최근 에너지 효율이 높아지며 유지 관리가 용이하다는 장점이
있다. 또한, 기존 수은 램프보다 기술 개발 발전 가능성이 높기에 다양한 산업에 적용할 가능성도 크다(da Cruz Nizer et al., 2020). 더 나아가, UV는 염소와 반응 시 활성 라디칼(HO⋅, Cl⋅)을 생성할 수 있으며, 이는 다양한 신종 오염 물질을 신속하고 효과적으로 분해할
수 있기에(Kishimoto, 2019) 최근 고급 산화 공정(Advanced Oxidation Process, AOP)으로 주목 받고 있다. 본 연구의 목적은 실험실 규모 반응조에서 채수한
유출수 및 강우 시의 월류수를 대상으로 염소 소독, UV-LED, 및 UV-LED/Cl₂ 공정을 적용하여 모델 항생제(설파메톡사졸)에 대한 내성을
가진 미생물의 제거율을 평가하고 비교 분석하는 것이다.
Fig. 1. Lab-scale sequencing batch reactor (SBR).
2. Materials and Methods
2.1 Sample collection
2.1.1 반응조
본 실험에 사용된 하수처리 유출수 샘플은 J-하수처리장의 활성 슬러지를 식종한 실험용 시퀀싱 배치 반응조(Sequencing Batch Reactor,
SBR)에서 채취한 유출수를 이용하였다. 반응조는 총 6 L 규모로 제작되었으며, 1차 침전 유출수를 유입수로 사용하였다. 슬러지 체류 시간(Sludge
Retention Time, SRT)은 20일, 수리학적 체류 시간(Hydraulic Retention Time, HRT)은 24시간 조건에서 운전되었고,
하루 3회 사이클로 자동 제어되는 시스템을 기반으로 운영하였다. 본 반응조는 2023년 3월 5일부터 2024년 1월 26일까지 총 약 11개월간
운영되었으며, 장기간의 연속 운전을 통해 안정적인 미생물 활성을 유지하였다. 각 사이클은 유입 30분, 반응 6시간 15분, 침전 30분, 유출 45분으로
구성되었으며, 사이클 당 유입 및 유출 유량은 각각 1.5 L이다. 유입수는 유입수 펌프를 통해 반응조로 주입되며, 반응조 내부에는 에어레이터가 설치되어
폭기 단계에서 용존산소(Dissolved Oxygen, DO)를 2–4 mg/L 수준으로 유지하며 호기성 반응이 원활히 일어날 수 있도록 하였다.
반응 종료 후 처리수는 유출수 펌프를 통해 배출되었다.
반응조는 운전을 시작한 지 2개월 후(슬러지 체류 시간의 3배 이상)에 정상 상태에 도달하였다고 가정하였으며, 이 기간 동안 반응조의 Mixed Liquor
Suspended Solids (MLSS)는 2,000 mg/L 수준으로 유지되었다. 이후 하수처리 유출수는 UV-LED로 소독하여 항생제 내성 미생물
제거 효율을 산정하는 데이터 샘플로 사용하였다. 하수 유입수 및 처리수의 성상과 제거 효율 분석을 위한 데이터는 2023년 3월 5일부터 2024년
1월 26일까지의 반응조 운영 기간 동안 수집되었으며, 평균적으로 주당 약 1∼2회 빈도로 시료를 채취하였고, 총 77회(n = 77)의 데이터를
확보하였다. 다음 표는 해당 기간 동안 수집된 데이터를 기반으로 산정한 하수의 성상 및 제거 효율을 나타낸 것이다(Table 1).
Table 1 Characteristics and Removal Efficiency of Influent and Effluent Wastewater
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Characteristic
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Influent Wastewater (mg/L, Mean ± SD)
|
Effluent Wastewater (mg/L, Mean ± SD)
|
Removal Efficiency
(%)
|
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COD (n=77)
|
171.2 ± 21.7
|
93.3 ± 11.6
|
45.5
|
|
SS (n=77)
|
43.8 ± 3.5
|
6.1 ± 1.3
|
86.1
|
2.1.2 월류수
본 실험에서 사용된 월류수(CSO)는 강우 시 J-하수처리장으로 유입되는 관로 중, 오수와 우수가 합류하는 지점의 맨홀 상부 덮개를 개방하여 직접
시료를 채취하였다. 시료는 2023년 7월 14일, 9월 26일, 12월 15일 세 차례에 걸쳐 채수되었으며, 해당 지점은 하수처리장으로 유입되기
직전의 합류식 하수관거 구간에 해당한다. 채수일의 강수량은 2023년 7월 14일에 105.5 mm, 9월 26일 49 mm, 12월 15일 42
mm였다. 총 3회의 강우 시기에 각각 1회씩 60 L 채수하였으며, 이에 따라 분석에 사용된 월류수 시료의 수는 총 3개이다. 기간 동안의 월류수의
성상은 다음과 같다(Table 2).
Table 2 Characteristics of Combined Sewer Overflow
|
Sample
|
Characteristic
|
Analytical Value (Mean ± SD)
|
|
CSO (n=3)
|
pH
|
7.5 ± 0.1
|
|
Temperature (°C)
|
20.9 ± 2.4
|
|
DO (mg/L)
|
8.8 ± 0.1
|
|
SS (mg/L)
|
118.8 ± 17.9
|
|
TN (mg/L)
|
5.1 ± 0.5
|
|
TP (mg/L)
|
3.5 ± 0.3
|
|
COD (mg/L)
|
20.8 ± 4.0
|
|
Turbidity (NTU)
|
120 ± 10.0
|
|
Conductivity (μS/cm)
|
396.1 ± 11.5
|
2.2 항생제 내성 미생물 계수용 LB 배지 조제
Luria-Bertani (LB) agar 배지는 LB broth 파우더 25 g(MBcell, Korea)과 agar 파우더 15 g(BD Difco™,
USA)을 증류수 1 L에 혼합하여 제조하였으며, 121°C에서 15분간 고압 멸균 후 사용하였다. 항생제 내성 미생물 계수를 위한 LB agar
배지는 약 60°C로 고형화되기 전 설파메톡사졸(Sulfamethoxazole, SMX)을 첨가하여 제작하였다. SMX stock solution은
SMX 0.2 g(Sigma-Aldrich, USA)과 에탄올 10 mL를 15 mL 코니컬 튜브에 넣고 LABTron Vortex Mixer로 혼합하여
용해시킨 후, 냉장 온도(2–8°C)에서 보관하였다. 미리 준비한 SMX stock solution(20 mg/mL)을 LB agar 배지에 첨가하여
최종 농도 8 mg/L로 조정하였으며, 항생제가 포함된 LB agar 배지는 멸균된 50 mL 원심분리 튜브를 사용하여 90 mm 페트리디쉬에 약
15 mL씩 분주한 후, 30∼40분간 굳힌 후 사용하거나 크린랩으로 감싸 냉장 온도(2–8°C)에서 보관하였다.
2.3 UV-LED
UV-LED 반응기(Fig. 2)는 UV-LED 반응조, 펌프, UV-LED 컨트롤러 및 필터로 구성되어 있다. 반응기는 265 nm(1.254 μW/cm2) 또는 278 nm(1.298 μW/cm2)의 UV-LED를 작동시킬 수 있는 스위치를 각각 갖추고 있으며, 두 파장(265 nm + 278 nm, 1.254 μW/cm2 + 1.298 μW/cm2)을 동시에 노출할 수도 있다. UV-LED 노출은 59 mL 및 118 mL 용량의 반응조에서 이루어졌으며, BT600-2J 펌프를 사용하여 1
L/min(118 LPM)의 유속으로 순환시켰다. 반응조로 유입되기 전, 자석교반기 MSD50을 120 RPM으로 설정하여 시료를 균일하게 혼합하였다.
Fig. 2. A) UV-LED, B) UV-LED schematic diagram.
2.4 Disinfection
2.4.1 염소 소독
염소 소독 실험은 MS-20A 교반기를 사용하여 하수처리 유출수, 월류수에 염소가 균일하게 혼합되도록 진행하였다. 실험에 사용된 비커는 121°C에서
20분 동안 고압 증기 멸균한 후 사용하였다. 설정된 염소 농도(2.4, 4.8, 5, 10, 50 mg/L)를 시료에 투여한 뒤, 반응 시간 1분,
3분, 6분, 9분, 20분, 30분 조건에서 염소 소독 반응을 수행하였다.
소독 반응 후 시료 내 잔류염소는 Diethyl-p-phenylenediamine (DPD)방법을 이용하여 분석하였으며, 잔류염소 농도를 측정하여
소독 효율을 평가하였다. 잔류염소 측정 기기는 Hanna Instruments 사의 HI96701을 사용하였다. 또한, Oriental Chemical
Industry Co., Ltd. (OCI)의 티오황산나트륨(Thiosulfate Sodium, Na₂S₂O₃⋅5H₂O)을 1 mg/L Cl당 6.7
mg/L로 투여하여 염소 소독 반응을 중지시켰다(U. S. EPA., 2011).
소독된 샘플은 10 mL를 채취한 후, 1X PBS를 사용하여 Serial Dilution을 수행한 뒤 배지에 접종하였다. 하수처리 유출수 반응 후
샘플은 10¹, 10², 10³배 희석하였으며, 월류수 반응 후 샘플은 10², 10³, 10⁴배 희석하였다. 만들어둔 하수처리 유출수 반응 후 샘플은
0.3 mL, 월류수 반응 후 샘플은 0.1 mL를 도말하여 발현된 콜로니를 계수하였다.
2.4.2 UV-LED 소독
하수처리 유출수 및 월류수의 항생제 내성 미생물을 제거하기 위한 소독 공정으로 UV-LED만으로 소독을 진행했다. UV-LED 노출 시간은 1분,
3분, 6분, 9분, 20분, 30분으로 설정하였으며, 265 nm, 278 nm, 및 265 nm + 278 nm 파장의 UV-LED를 각각 노출하였다.
각 조건에서 설파메톡사졸(SMX) 내성 미생물의 제거율을 평가하였다.
2.4.3 UV-LED/Cl2: UV-LED 노출 시간별 항생제 내성 미생물 제거 효과 비교
하수처리 유출수 및 월류수의 항생제 내성 미생물을 제거하기 위한 UV-LED/Cl₂ 소독 공정은 UV-LED 소독에 염소를 병행 적용한 방식으로 샘플이
UV-LED 반응조로 유입되기 전에 설정된 염소 농도를 투여한 후, 자석교반기 MSD50 (120 rpm)으로 균일하게 희석하였다. UV-LED/Cl₂
소독실험은 다음과 같은 절차로 진행되었다.
본 실험에서는 UV-LED를 이용하여 염소 농도(2.4 ppm, 4.8 ppm)와 UV-LED (265 nm, 278 nm, 265 nm + 278
nm) 노출에 따른 항생제 내성 미생물 제거 효과를 분석하였다. UV-LED 노출 조건은 265 nm 단독, 278 nm 단독, 265 nm와 278
nm의 복합 노출로 설정하였으며, 반응 시간은 1분, 3분, 6분, 9분, 20분, 30분으로 나누어 실험을 수행하였다. 실험 과정에서는 각 조건에
따라 UV-LED를 노출하는 상태에서 설정된 염소 농도를 투여한 뒤, 설파메톡사졸(SMX) 내성 미생물의 제거율(Log Reduction)을 측정하여
소독 효율을 평가하였다. 이를 통해 염소 농도와 UV-LED 파장의 조합이 미생물 제거에 미치는 영향을 분석하였다.
2.4.4 UV-LED/Cl2: UV-LED 노출 지점별 항생제 내성 미생물 제거 효과 비교
본 연구에서는 염소 소독과 UV-LED를 함께 조사할 경우, UV-LED의 노출 지점에 따라 항생제 내성 미생물 제거율의 변화가 있는지를 테스트하였다.
예를 들어, 일정한 염소(2.4 ppm, 4.8 ppm)를 주입한 후, 각각 다른 시간(1분 후, 9분 후, 20분 후)에 UV-LED를 1분 동안
노출하여, 각 실험 세트의 항생제 내성 미생물 제거율이 달라지는지를 살펴보았다(Fig. 3). 실험 기간 동안 자석교반기 MSD50 (120 RPM)을 사용하여 균일하게 혼합한 샘플을 UV-LED 반응조로 유입시켜 전술한 특정 시간(1분,
9분, 20분)에 맞추어 1분 동안 노출한 후 반응 30분 샘플을 채취하여 항생제 내성 미생물 제거율을 산정하였다. UV-LED의 노출 파장은 복합
파장(265 nm + 278 nm)을 사용하였다.
Fig. 3. Chlorine disinfection-based point-specific UV-LED/Cl2 disinfection.
2.5 Analysis and Statistics
연속 희석(Serial Dilution)을 한 하수 또는 월류수 샘플의 0.1 mL(월류수) 또는 0.3 mL(하수처리 유출수)를 마이크로파이펫으로
채취하여 LB agar+SMX 배지에 도말한 후 37°C에서 16시간 동안 배양하였다. 이전 연구에서도 동일한 16시간 배양 조건을 사용하였으며,
본 연구에서도 이를 적용하였다(Kim et al., 2011). 배양 후 배지에 형성된 콜로니를 계수하여 항생제 내성 미생물을 평가하였다.
본 연구에서는 실험실 조건에서 수행한 예비 실험을 통해 SMX 8 mg/L 농도가 선택적 배양에 효과적임을 확인하였으며, 이에 따라 본 실험에도 동일한
농도를 적용하였다. 각 샘플의 희석 배수는 배지 내 콜로니 수가 30–300 범위에 포함될 수 있도록 선정하였다. 반응조 유입수, 하수처리 유출수,
월류수에서 항생제 내성 미생물을 측정하였다. 각 희석 배수당 샘플은 두 개씩 배지에 접종하였으며, LB+Agar+SMX(8 mg/L) 배지에서 37°C
인큐베이터에서 16시간 동안 배양한 후 콜로니를 계수하였다. 처리 전과 후 항생제 내성 미생물의 저감률을 비교 분석하기 위해 다음의 식(1)이 사용되었다.
3. Results and Discussion
3.1 하수 유입수 및 하수처리 유출수 내 SMX 항생제 내성 미생물
반응조 하수 유입수에서는 평균적으로 SMX 항생제 내성 미생물 농도가 1.1×10⁵ CFU/mL 수준이었으며, 반응조 유출수에서는 4.3×10⁴ CFU/mL로
감소하였다. 이 수치는 유출수 소독 실험 시마다 유입수 및 유출수에서 반복 측정한 결과의 평균값이며, 반응조에서 SMX 항생제 내성 미생물을 약 61%
저감시킬 수 있음을 보여준다. 그러나 이와 같은 저감에도 불구하고 상당량의 내성 미생물이 수계로 유입될 수 있음을 시사한다.
3.1.1 염소 소독
하수처리수 내 염소를 투여하여 항생제 내성 미생물의 제거율을 살펴보았다. 투여한 염소 농도가 증가할수록 항생제 내성 미생물 제거율(Log Reduction)이
높아지는 경향을 보였다. 그러나 현장에서 주로 사용하는 염소 주입률 기준치 2∼4 mg/L(Ministry of Environment, 2022)내의 농도인 2.4 ppm에서는 염소 접촉 30분 후에도 제거율이 0.7 log(81.9%)에 불과하고, 1 log를 제거하기 어려웠다. 약 두 배
염소 농도 4.8 ppm 처리 군에서 20∼30분의 접촉시간 후 약 1 log(90.0%)의 항생제 내성 미생물을 제거할 수 있었다. 현실적으로 적용하기
어려운 염소 주입 농도가 50 ppm일 경우 2 log(99%)이상의 SMX 항생제 내성 미생물 제거가 가능하였다(Fig. 4).
Fig. 4. Disinfection efficiency of SMX-resistant bacteria in effluent using chlorine-only
treatment.
3.1.2 UV-LED 소독
UV-LED 265 nm와 278 nm 두 단독 파장 소독을 통해 항생제 내성 미생물 제거율을 산정하였다(Fig. 5A), 약 30분간의 UV 노출을 통해 약 2.3 log 감소(99.5% 제거)에 도달하였다. 두 파장간의 SMX 내성의 제거 효율 차이는 미미하다고
볼 수 있었다. 265 nm + 278 nm 복합 파장의 소독 실험에서(Fig. 5B)도 비슷한 양상을 보여주었다. UV-LED로 30분 정도 노출했을 경우 염소보다 더 높은 제거율에 도달하였다. 그러나 현장에서 UV-LED를 30분간
노출하는 본 실험 조건은 현실적인 상황에 적합하다고 보기 어렵다.
Fig. 5. Log reduction in SMX-resistant bacteria as a function of disinfection time
using A) UV-LED at 265 nm and 278 nm and B) combined wavelengths (265 nm + 278 nm).
3.1.3 UV-LED/Cl2 : UV-LED 노출 시간별 항생제 내성 미생물 제거 효과 비교
위의 실험을 바탕으로 Cl₂ 2.4 ppm 및 4.8 ppm과 UV-LED를 병행하여 SMX 항생제 내성 미생물 제거 실험을 수행하였다. 각 염소
농도에 비해 UV-LED 노출 시간이 길어질수록 항생제 내성 미생물 제거율은 증가하였다(Fig. 6). 특히 주입 염소가 4.8 ppm 일 경우, UV-LED 노출이 1분일 경우에도 항생제 내성 미생물 제거율이 2 log(99%)에 도달하였다.
Fig. 6. Log reduction in SMX-resistant bacteria in effluent as a function of disinfection
time using UV-LED/Cl2 at (A) 2.4 ppm and (B) 4.8 ppm chlorine concentrations.
3.2 월류수
3.2.1 월류수 내 항생제 내성 미생물 농도
2023년 7월 14일, 9월 26일, 12월 15일 채수한 월류수에서 SMX 항생제 내성 미생물이 1.1×106 CFU/mL로 검출되었다. 이는
하수처리장 유입수(1.1×105 CFU/mL)보다 높은 농도를 보였다. 이는 강우 시 하수처리 공정을 거치지 않고 직접 방류되는 월류수가 항생제 내성
미생물의 주요 확산 경로로 작용할 가능성이 높음을 보여준다. 따라서 월류수에서 항생제 내성 미생물을 효과적으로 제거하기 위해 소독 공정 도입 등의
전략이 필요하다.
3.2.2 염소 및 UV-LED 소독
월류수에 염소를 투여하여 항생제 내성 미생물의 제거율을 살펴보았다(Fig. 7A). 투여한 농도가 증가할수록 항생제 내성 미생물 제거율(Log Reduction)이 높아지는 경향을 보였으며, 월류수에 염소 50 ppm 처리군에서는
30분 후 0.64 log(77.3%)가 제거되었으며, 월류수는 1 log를 제거하기 어려웠다(잔류염소 농도 1.56 mg/L). 월류수의 항생제
내성 미생물을 효과적으로 제거하기 위해서는 염소 소독만으로는 충분하지 않으며, 보다 높은 염소 농도가 필요함이 확인되었다. 월류수의 염소 소독 효율은
높은 자연 유기물(Natural Organic Matter, NOM)로 인한 클로라민 형성과 부유물질(Suspended Solids, SS)로 인한
차폐효과로 인해 크게 저하되며, 이는 염소 소독을 저해하는 주요 원인으로 작용한다(Narkis et al., 1995). 효과적인 소독을 위해서는 사전 처리(응집⋅침전, 필터링 등)를 통한 부유물질 제거가 필요하며, 염소 소독만으로는 충분하지 않을 가능성이 높다(Kim, 2014). UV-LED 265 nm와 278 nm 두 파장 단독 소독 실험에서(Fig. 7B), UV-LED 노출 시간이 길어짐에 따라 두 파장 모두 항생제 내성 미생물 제거율이 증가하였다. 초기에는 265 nm가 0.1 log 더 높은
제거율을 보였으나, 시간이 흐를수록 두 파장의 차이는 미미해지며 최종적으로 약 1.3 log 감소(95.4% 제거)에 도달하였다. 265 nm +
278 nm 복합 파장의 소독실험에서(Fig. 7C), UV-LED 노출 시간이 지남에 따라 항생제 내성 미생물 제거율이 증가하였다. 초기에는 1.0 log 제거하지만 이후 제거율이 완만해지며, 최종적으로
1.6 log(97.5%)를 제거하였다. 단일 파장(265 nm 또는 278 nm)과 비교했을 때 유사한 제거 패턴을 보이며, 두 파장을 함께 사용해
UV-LED 노출량이 두 배로 증가하여 초기에 0.1 log 제거율이 증가함을 확인할 수 있었다. 최종 30분 소독 시간 기준으로, 265 nm 및
278 nm의 단독 소독 실험에 비해 265 nm + 278 nm 복합 파장을 활용한 소독실험에서 제거율이 0.24 log 증가하였다. 이는 두 파장을
함께 사용함으로써 소독 효과가 다소 향상될 수 있음을 시사하지만, 월류수의 SS가 하수처리 유출수에 비해 높아 자외선 소독의 효율이 높지 않았다(Nam et al., 2000). 더 효과적인 소독을 위해 염소 산화제를 추가 투여하여 UV-LED/Cl₂ 소독 방법을 연구하였다.
Fig. 7. Log reduction in SMX-resistant bacteria in combined sewer overflow (CSO) water
under A) chlorine-only and UV-LED-only disinfection, B) UV-LED at 265 nm and 278 nm,
and C) combined UV-LED at 265 nm + 278 nm.
3.2.3 UV-LED/Cl2 소독 : UV-LED 노출 시간별 항생제 내성 미생물 제거 효과 비교
위의 실험 결과에 따라 월류수에 UV-LED만으로 항생제 내성 미생물을 제거하기 어려웠다. Cl₂ 2.4 ppm 및 4.8 ppm과 UV-LED를
병행하여 SMX 항생제 내성 미생물 제거 실험을 수행한 결과로, 각 염소 농도에 비해 UV-LED 노출 시간이 길어질수록 항생제 내성 미생물 제거율은
증가하였다. UV-LED에 염소를 4.8 ppm 추가하여 소독한 공정에서 UV-LED 복합 파장에 염소 4.8 ppm을 추가하여 소독한 공정이 초기
1분에 항생제 내성 미생물을 2.0 log(99.0%)를 제거 하였다(Fig. 8).
Fig. 8. Log reduction in SMX-resistant bacteria in overflow water using UV-LED/Cl₂
disinfection as chlorine concentrations of A) 2.4 ppm and B) 4.8 ppm.
3.3 UV-LED/Cl₂: UV-LED 노출 지점별 항생제 내성 미생물 제거 효과 비교
3.3.1 하수처리 유출수
앞선 실험 결과에 따르면, UV-LED(265 nm + 278 nm) 복합 파장은 단일 파장보다 높은 소독 효율을 보였다. 이에 따라 복합 파장을
활용한 UV-LED 노출 지점별 항생제 내성 미생물 제거 효율의 변화를 분석하였다. 염소 농도 2.4 ppm에서 UV-LED(265 nm + 278
nm)로 소독한 결과, 20분 지점에서 항생제 내성 미생물이 1.75 log(98.2%) 제거되었으며, 염소 농도 4.8 ppm에서 동일한 UV-LED
처리를 적용한 경우 2.77 log(99.8%) 제거되었다. 이를 통해 염소 농도와 UV-LED 적용 지점에 따라 항생제 내성 미생물 제거율의 차이가
있음을 확인하였다(Fig. 9).
Fig. 9. Point-specific disinfection of effluent using dual-wavelength UV-LED (265
nm + 278 nm) and chlorine concentrations of 2.4 ppm and 4.8 ppm.
3.3.2 월류수
UV-LED(265 nm + 278 nm) 복합 파장은 단일 파장보다 높은 항생제 내성 미생물 제거율을 보였다. 염소 농도 2.4 ppm에서 UV-LED(265
nm + 278 nm) 소독을 병행한 결과, 20분 지점에서는 1.78 log(98.3%) 제거하였다. 염소 농도 4.8 ppm에서 동일한 UV-LED
처리를 적용한 경우에도 유사한 경향이 나타났다. 20분 지점에서는 2.39 log(99.6%) 제거하였다. 이를 통해 월류수의 경우 하수처리 유출수보다
염소 소독 효과가 저하되며, 보다 높은 염소 농도를 요구하는 것으로 확인되었다. 따라서, 효과적인 소독을 위해서는 충분한 염소 농도 투입과 함께 응집⋅침전
및 필터링과 같은 적절한 전처리 과정이 필요함이 확인되었다. 또한 염소 농도 및 UV-LED 적용 지점에 따라 제거율의 차이가 나타남을 확인할 수
있었다. 하수처리수 및 월류수 이 모두 같은 결과인 것은 아마도 주입 염소가 초반에는 미생물 외에 다양한 유기물과 반응하는데 사용될 수 있기에, 반응
초반에 염소와 UV-LED를 병용하는 것보다 반응 후반에 병용하는 것이 미생물에 직접 타격하여 소독하는 양이 많은 것으로 판단된다(Fig. 10).
Fig. 10. Point-specific UV-LED (265 nm + 278 nm) disinfection of combined sewer overflow
(CSO) water with chlorine concentrations of 2.4 ppm and 4.8 ppm.
4. Conclusion
하수처리 유출수와 월류수 내에 항생제 내성 미생물을 염소, UV-LED, UV-LED/Cl₂로 소독하였다. 소독 후 콜로니를 형성하는 미생물을 계수하여
항생제 내성 미생물 제거율을 평가하고 기존 연구와 비교 분석하여, 다음의 결론으로 도달하였다.
1) 하수처리 유출수에 염소 단독 소독실험으로 99%의 SMX 항생제 내성 미생물을 제거하기 위해서는 현실적으로 적용하기 어려운 50 ppm의 주입
농도가 필요하였다.
2) 하수처리 유출수에 UV-LED를 사용하여 항생제 내성 미생물을 제거 했을 때 UV-LED < UV-LED/Cl₂ 2.4 ppm < UV-LED/Cl₂
4.8 ppm 순으로 제거율이 증가하였다. 특히 UV-LED 복합 파장(265 nm + 278 nm) 소독실험에서 UV-LED 노출 초기 대비 Cl₂
2.4 ppm 투여 시 0.2 log, Cl₂ 4.8 ppm 투여 시 1.2 log 증가하였다. UV-LED 복합 파장에 Cl₂를 4.8 ppm 투여하여
소독했을 때 초기에 항생제 내성 미생물을 2.2 log(99.3%) 제거하였다.
3) 월류수에 염소 단독 소독 실험시, 항생제 내성 미생물 제거를 위해 염소 50 ppm을 투여 했을 때 90%를 제거하지 못했다. 월류수에 UV-LED
소독실험으로 항생제 내성 미생물을 제거 했을 때 UV-LED < UV-LED/Cl₂ 2.4 ppm < UV-LED/Cl₂ 4.8 ppm 순으로 제거율이
증가하였다. 특히 UV-LED 복합 파장(265 nm + 278 nm) 소독실험에서 UV-LED 노출 초기 대비 Cl₂ 2.4 ppm 투여 시 0.4
log, Cl₂ 4.8 ppm 투여 시 0.6 log 증가하였다. UV-LED 복합 파장에 Cl₂를 4.8 ppm 투여하여 소독했을 때 초기에 항생제
내성 미생물을 1.5 log(97.3%) 제거하였다.
4) 하수처리수 및 월류수 모두, 염소 주입 농도 4.8 ppm에서 염소 반응이 20분 지난 후 UV-LED 1분 조사했을 때, 가장 높은 제거율을
보여주었다. 하수처리수 및 월류수 이 모두 같은 결과인 것은 아마도 주입 염소가 초반에는 미생물 외에 다양한 유기물과 반응하는데 사용될 수 있기에,
반응 초반에 염소와 UV-LED를 병용하는 것보다 반응 후반에 병용하는 것이 미생물에 직접 타격하여 소독하는 양이 많은 것으로 판단된다.
5) 실제 하수처리장에 UV-LED 소독 공정을 적용하기 위해서는, 항생제 내성 미생물에 대한 제거 효과를 극대화할 수 있도록 염소를 선처리한 후
UV-LED를 조사하는 방식의 단계적 소독 운전이 보다 효과적인 것으로 판단된다. 이에 따라 현장 적용 시에는 유입 유량 및 수질 특성에 따라 적절한
접촉 순서와 시간 확보를 포함한 운전 조건의 정밀한 조정이 요구되며, 본 연구 결과는 UV-LED 기반 복합 소독 공정의 현장 적용 가능성을 높이는
데 기초 자료로 활용될 수 있다. 한편, 월류수(CSO)는 하수처리장을 거치지 않고 직접 방류되기 때문에 항생제 내성 미생물의 확산 측면에서 더욱
문제가 될 수 있다. 이에 본 연구에서는 별도의 스크린이나 침전과 같은 전처리 없이 UV-LED 소독을 수행하였으나, 실제 현장 적용을 위해서는 부유물질(SS)의
농도가 높은 월류수의 특성을 고려한 최소한의 전처리 공정이 선행되어야 할 것으로 판단된다. 자외선 소독의 효율을 확보하기 위해서는 스크린 및 침전을
통해 탁도를 저감한 후 UV-LED를 적용하는 방식이 보다 바람직하며, 이는 향후 월류수 내 항생제 내성 미생물 확산 억제를 위한 실용적인 대응 전략으로
활용될 수 있을 것이다.
Acknowledgement
본 연구는 대한민국 정부의 재원으로 ‘방역연계범부처감염병연구개발사업’ 지원에 의하여 수행되었습니다(과제고유번호 : KH140292).
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