2.1 배터리 셀 열화 실험

배터리 셀의 열화 실험은 INR21700-33J 배터리를 사용하여 항온 챔버를 통해 상온(25℃)에서 진행하였다. 실험 진행 순서는 Cap test (1회)-Aging test (50회)를 반복하였다. Aging test 시 다양한 노화 환경에 따른 데이터 수집을 위해 서로 다른 8개의 Aging profile 설계하였다. Data 6, Data 7의 경우에는 충전 과정 시 충전(2초/600초)-휴지(1초/300초)-방전(1초/300초), 방전 과정 시 방전(2초/600초)-휴지(1초/300초)-충전(1초/300초)으로 변동성 조건을 추가하여 다이나믹한 전류 Profile을 모사하였다. Reference 데이터 확보를 위한 Cap test에서는 정전류-정전압(Constant current-Constant voltage; CC-CV) 충전 및 정전류(Constant current; CC) 방전, 충전과 방전 사이에 휴지 1시간을 적용하였다. 자세한 Aging profile 및 조건 별 용량 변화 그래프는 그림2, 표 1에 나타내었다.

그림 1. 배터리 실험 환경

Fig. 1. Battery Test Environment

그림 2. 데이터 별 용량 변화 곡선

Fig. 2. Capacity Degradation Curves for Each Dataset

2.2 건전성 지표 추출 및 데이터 보간

건전성 지표는 전압 구간 내 미소용량을 나타내는 Partial capacity를 3.8V~4.0V 구간에서 추출하였다. 일정 방전 시간에 따른 전압 변화를 나타내는 VIEDTD(Voltage intcrval of equal discharge time difference)는 3.8V에서 60초로 추출하였다. 완전 충전 전압과 방전 시 전압 차의 평균값인 MVF(Mean voltage falloff)는 전체 전압 구간에서 추출하였다. 최적의 건전성 지표 선정을 위해 용량과의 피어슨 상관분석을 이용하여 선정하였다. 피어슨 상관분석은 두 변수 간의 선형적 관계를 정량적으로 나타내는 지표로, 상관계수 값이 1에 가까울수록 강한 양의 선형 관계, -1에 가까울수록 강한 음의 선형 관계를 의미하며, 0에 가까울수록 선형 관계가 거의 없음을 나타낸다. MVF, VIEDTD 추출 수식은 식 (1)~(2), 피어슨 상관계수 수식은 식(3)에 기술하였으며 건전성 지표와 SOH(State of health)의 피어슨 상관계수는 표 2에 나타내었다.

그림 3. 데이터 별 Partial Capacity 변화 곡선

Fig. 3. Partial Capacity Curves for Each Dataset

그림 4. 데이터 별 VIEDTD 변화 곡선

Fig. 4. VIEDTD Curves for Each Dataset

그림 5. 데이터 별 MVF 변화 곡선

Fig. 5. MVF Curves for Each Dataset

피어슨 상관계수의 평균치 계산 시 Partial Capacity: -0.9950, VIEDTD: -0.8719, MVF: -0.8527로 Partial Capacity를 선정하였다. 또한, 모델의 성능 향상 및 데이터 밀도 보완을 위해 용량 데이터와 각 건전성 지표에 대하여 인접 표본 사이의 중간 지점을 선형보간(linear interpolation)을 활용하여 생성하고 학습 데이터로 사용하였다.

2.3 수명예측모델 설계

사전학습모델은 2C-rate 조건을 제외하고 가장 많이 노화가 된 Data4를 이용하여 진행하였다. 현재 시점의 상태를 대변하는 Feature를 기반으로 현재 시점의 SOH를 도출하는 SOH 추정과 같은 맥락에서는 기존의 LSTM 방식도 유효하다. 그러나 현재 및 과거 시점의 Feature를 기반으로 미래 수명을 예측하는 배터리 수명 예측 관점에서는 기존 LSTM 방식의 재귀적 예측에 따른 오차 누적 문제가 필연적으로 발생하며, 이는 예측 구간이 길어질수록 추정 오차의 발산으로 이어진다. 이에따라 사전학습 모델은 Seq2Seq와 LSTM 결합 구조를 채택하였다. Seq2Seq 구조는 인코더(Encoder)와 디코더(Decoder)로 구성되어 있으며, 인코더는 과거 시계열 데이터를 압축된 잠재 표현(latent representation)으로 변환하고, 디코더는 이를 조건으로 하여 미래 시계열을 직접 생성하는 방식이다. Seq2Seq 모델은 과거 정보 전체를 하나의 잠재 상태로 요약한 후, 해당 표현을 기반으로 미래 구간을 순차적으로 복원하되 각 시점의 출력이 이전 예측값이 아닌 인코더로부터 전달된 전역 특징에 의해 결정된다. 이를 통해 추론 과정에서 발생하는 exposure bias 문제가 완화되며 장기 예측에서의 안정성이 확보된다. 또한 Seq2Seq모델과 LSTM 결합 구조를 적용함으로써 과거 열화 추세와 같은 장기 의존성은 잠재 벡터에 보존하고, 디코더 내부의 시점별 상태 갱신을 통해 단기 변동성 또한 동시에 반영할 수 있다. 이러한 구조의 Seq2Seq-LSTM를 활용하여 단기 예측뿐 아니라, 장기 수명 예측, 재귀 예측 대비 오차 누적 문제를 효과적으로 완화하였다. 모델은 Input, Feature Projection, LSTM Encoder layer, Decoder Initialization, LSTM Decoder layer, Output Projection, Output 단계로 구성하였다. 입력 단계에서는 외부에서 추출한 건전성 지표만 사용하는 것이 아니라, 입력 Feature의 파생특징인 변화율(dx) 및 추세 정보를 나타내는 지수이동평균(Exponential moving average, EMA)을 생성하여 원 신호와 함께 선형 결합 기반 단일 신호로 압축한 뒤 인코더에 투입하였다. Feature Projection 단계에서는 원 신호와 파생특징을 선형 결합으로 압축한 단일 입력을 모델의 은닉 차원(hidden dimension)에 정합시키기 위한 선형 변환을 적용하였다. 이후 LSTM Encoder는 200 cycle 구간의 시계열을 순차적으로 인코딩하여 최종 hidden state 및 cell state에 열화 추세와 단기 변동 정보 특징을 압축하였다. Decoder Initialization 단계에서는 인코더의 최종 state를 디코더의 초기 상태로 전달하여 디코더가 인코더가 압축한 열화 상태를 기반으로 미래 구간을 생성하도록 초기 조건을 동기화하였다. LSTM Decoder는 초기화된 상태로부터 미래 시점의 상태를 순차적으로 전개하며, Output Projection 단계에서 디코더 은닉 상태를 최종 예측값으로 선형 변환을 적용하여 출력을 생성하였다. 학습 설정은 획득 함수 기반의 Bayesian Optimization으로 하이퍼파라미터를 탐색하여 learning rate 2.8×10⁻⁴, dropout rate 0.216, batch size 18로 설정하였고, weight decay 1×10⁻³ 및 gradient clipping 1.0을 적용하여 학습 안정성과 일반화 성능을 동시에 확보하는 구성으로 설계하였다. 또한 과적합 방지를 위해 Early stopping을 적용하였고, 검증 성능이 개선되지 않는 시점에서 학습을 종료하는 방식으로 최종 Epoch 78를 진행 하였다. 데이터 분할은 전체 데이터셋을 학습 70%, 테스트 30%로 분리한 뒤, 학습 데이터 내부에서 다시 20%를 검증 데이터로 사용하여 하이퍼파라미터 선택 및 early stopping 기준으로 활용하였다. 사전학습 모델의 구조 및 사전학습 모델의 수명예측 결과는 그림 6, 7에 제시하였다.

그림 6. 사전학습모델 설계 구조

Fig. 6. Pre-trained Model Architecture

그림 7. 사전학습모델 수명 예측 결과

Fig. 7. Pre-trained Model Prediction Results

3.1 전이학습모델 설계

전이학습은 소스 도메인에서 학습된 가중치를 타깃 도메인으로 전이하여 타깃 학습기의 성능과 학습 효율을 높이는 방법론이다. 동일 Feature 재사용으로 적은 연산, 적은 데이터로도 빠르게 수렴하며 데이터 수집의 비용 및 시간을 절감한다. 하지만, 전이학습 효율의 크기는 소스 데이터 및 타겟 데이터의 유사성에 의존한다. 일부 상황에서는 성능 향상이 제한적일 수 있으나, 그럼에도 수렴 가속, 안정화라는 장점은 일관적이다. 따라서 유사성을 기반한 전이 범위, 학습률, 학습 횟수의 조정은 필수적이다. 하이퍼 파라미터는 사전학습모델에서 사용했던 학습 횟수를 제외한 모든 하이퍼 파라미터를 동일하게 유지하였고 초기 200Cycle 데이터를 활용하여 진행한다.

3.2 유사도 평가에 따른 파인튜닝 전략

전이학습 이전에 소스 데이터와 타겟 데이터의 시계열적 관계의 정량화를 위해 소스 데이터와 타겟 데이터의 초기 200Cycle 용량 간 피어슨 상관분석을 진행한다. 피어슨 상관분석 결과는 표 3에 나타내었다.

추출한 피어슨 상관분석의 경우 모든 데이터 조건에서 r > 0.9 으로 강한 양의 선형 관계가 도출되었다. 이에 기반해 모든 Data의 전이학습 전략을 출력층을 제외한 모든 층을 동결 후 파인튜닝을 진행한다.

3.3 전이학습 결과 분석

전이학습 결과는 성능 평가를 위해 오차값을 기반으로 하여 0에 가까울수록 높은 성능을 나타내는 RMSE와 관측값의 분산 중 모델이 설명하는 비율을 나타내는 설명력을 기반으로 하여 1에 가까울수록 높은 성능을 나타내는 결정계수 R²를 사용하였다. 성능평가 수식은 식(4), (5)에 나타내었으며 전이학습결과 그래프와 성능평가지표는 그림8~14, 표4에 나타내었다.

그림 8. 출력층 파인튜닝 결과 – Data 1

Fig. 8. Dense Layer Fine tuning Results — Data 1

그림 9. 출력층 파인튜닝 결과 – Data 2

Fig. 9. Dense Layer Fine tuning Results — Data 2

그림 10. 출력층 파인튜닝 결과 – Data 3

Fig. 10. Dense Layer Fine tuning Results — Data 3

그림 11. 출력층 파인튜닝 결과 – Data 5

Fig. 11. Dense Layer Fine tuning Results — Data 5

그림 12. 출력층 파인튜닝 결과 – Data 6

Fig. 12. Dense Layer Fine tuning Results — Data 6

그림 13. 출력층 파인튜닝 결과 – Data 7

Fig. 13. Dense Layer Fine tuning Results — Data 7

그림 14. 출력층 파인튜닝 결과 – Data 8

Fig. 14. Dense Layer Fine tuning Results — Data 8

그림 15. 디코더&출력층 파인튜닝 결과 – Data 5

Fig. 15. Decoder&Dense Layer Fine tuning Results—Data 5

그림 16. 디코더&출력층 파인튜닝 결과 – Data 6

Fig. 16. Decoder&Dense Layer Fine tuning Results—Data 6

그림 17. 디코더&출력층 파인튜닝 결과 – Data 7

Fig. 17. Decoder&Dense Layer Fine tuning Results—Data 7

동일한 평가 프로토콜 하에서 Data 5~7의 전이 결과가 R² 0.9 이하로 Data 1~3, 8 대비 설명력이 유의미 하게 낮았다. 이에 따라 동결된 디코더 계층까지 동결 해제 후 전이학습을 진행하였다. 이에 대한 결과 및 성능평가지표는 그림 15~17, 표5 에 나타내었다.

추가적인 계층 동결 해제 후 파인튜닝한 결과 Data 5~7 모두 R² 0.9 이상으로 이전 대비 유의미한 상승을 보였다. 따라서, 초기 배터리 용량 시계열의 유사도만을 근거로 전이 동결 범위를 결정하는 전략은 보편적으로 적용하기 어렵다는 점이 확인되었다. 리튬 이온 배터리의 노화는 운용 프로파일, 온도, C-rate, SOC Range, DOD, 휴지 시간 등 Stress factor에 따라 열화 모드(Degradation mode)의 기여도가 달라진다. 대표적으로 리튬 재고 손실(LLI, loss of lithium inventory)과 활성물질 손실(LAM, loss of active material)의 상대적 비중이 조건별로 상이하며, 동일한 초기 구간에서의 용량 추세가 유사하더라도 후반부 주기에서의 기울기, 곡률의 변동성은 열화 모드의 조합 변화로 인해 상당한 분기를 보일 수 있다.

4.1 IC Curve 및 Peak 도출

IC 곡선은 수집된 전류, 전압 데이터로부터 전압 대비 용량 미분량을 의미하며 배터리의 전기화학적 반응 구간과 노화 지표를 간접적으로 추출 할 수 있는 방법이다. 특히 Peak의 위치, 면적은 활성 물질의 가용성, 저항 성분 변화, 전극 상 변화와 밀접히 연관되므로 수명 진행에 따른 Peak 이동, 감소가 배터리 용량과 밀접한 상관성을 가지고 있음이 입증되었다. 따라서 IC Curve 도출 및 그에 따른 Peak 위치를 추출한다. IC Curve 도출 수식은 식(6)에 나타내었으며 IC Curve 및 Cycle 별 Peak 변화는 그림 18~20에 나타내었다.

그림 18. IC Curve에 따른 Peak 추출

Fig. 18. IC-curve-based peak extraction

그림 19. Cycle에 따른 Peak 1 곡선

Fig. 19. Peak 1 Curve by Cycle

그림 20. Cycle에 따른 Peak 2 곡선

Fig. 20. Peak 2 Curve by Cycle

4.2 유사도 평가에 따른 파인튜닝 전략 수립

소스 데이터의 IC Peak 1, 2와 타겟 데이터 IC Peak 1, 2의 피어슨 상관분석을 진행한다. 피어슨 상관분석 결과는 표 6에 나타내었다.

표 6에서 볼 수 있듯이 Data 5~7에서 피어슨 상관계수가 0.8 이하의 Peak가 도출 되었다. 이는 시계열적 유사성에 따라 수행된 전이학습 결과와 정합되는 신호이다. 시계열적 유사성에 기반한 수준의 선형 상관만으로는 타깃 도메인의 거동을 충분히 설명하기에 한계가 있고, 그 결과 전이 성능 저하가 동반되었음을 정량화된 수치를 기반으로 시사한다. 초기 200 cycle 용량 변화의 높은 유사성을 보이지만 이는 용량의 절대적인 감소량이 유사함을 의미할 뿐이며 내부 화학적 상태, 즉 해당 용량 값에 도달하기까지의 열화 모드가 동일하다고 판단하기에는 근본적인 한계가 존재한다. 서로 다른 열화 메커니즘이 작용하더라도 단기 구간에서는 결과적으로 유사한 용량 감소 패턴이 관측될 수 있으며 이러한 유사성은 장기 수명 예측을 위한 유사성 판단 근거로 사용 하기에는 성능 감소로 이어질 것이다. 반면 IC기반 peak 값은 전압과 용량 곡선에서 국소적인 반응을 직접적으로 반영하므로 열화 모드에 따른 리튬 재고 손실, 활성 물질 손실, 양극 용량 감소, 음극 용량 감소와 같은 내부 전기화학적 변화의 차이를 대변한다. 특히 peak의 위치 이동, 크기 감소 현상은 각 전극의 반응 영역 변화와 전하 전달 특성 저하를 반영하며 이는 단순 용량 감소량에서는 관측되기 어려운 열화 메커니즘의 차이를 정량적으로 드러낸다. 따라서 IC 기반 peak 지표는 동일한 용량 수준에 도달하였더라도 그 과정에서 작용한 열화 모드가 서로 다른 경우를 효과적으로 구분할 수 있으며 이러한 특성으로 인해 전이학습 시 모델 내부 표현의 재사용 가능성을 판단하는 데 있어 용량 기반 상관분석보다 더 높은 설명력을 제공한다. 즉, 초기 구간에서 용량 변화가 유사함에도 불구하고 IC peak 상관이 낮게 나타난 조건에서는 잠재 표현의 구조적 불일치가 존재함을 시사하며 이 경우 출력층만의 제한적 파인튜닝으로는 열화 곡선의 생성 규칙을 충분히 보정하기 어렵고 디코더 수준의 재학습이 요구된다. 따라서 IC Peak의 피어슨 상관분석 결과를 기반해 파인튜닝 전략을 재수립한다. IC Peak의 피어슨 상관계수가 0.8 미만인 Peak 존재 시 디코더-출력 계층 동결 해제 후 전이학습을 진행하며 모든 Peak의 상관계수가 0.8 이상일 경우 출력층만 동결 해제 후 전이학습을 진행하는 것으로 한다. 이에 대한 결과 및 성능평가지표는 그림 8~10, 14, 15~17및 표4, 5에 나타내었다.