1. 서 론

복합소재는 폴리머와 물리적인 성능이 우수한 첨가제를 혼합하여 기존 플라스틱 대비 향상된 물성을 가진다. 가벼운 무게, 높은 내식성, 대량 생산이 용이한 가공 방법, 낮은 단가 등 금속 소재에 비하여 많은 장점을 가지고 있어 다양한 산업분야에 최첨단 신소재로 각광을 받고 있다. 그러나 복합소재는 그 기반이 되는 폴리머의 특징인 낮은 열전달 성질도 동시에 가지고 있어 열교환기 등의 열시스템에는 제한적으로 사용 되고 있다. 이와 같은 복합소재의 낮은 열적 특성을 보완하기 위하여 graphite, CNT(carbon nanotube) 등을 혼합하여 복합소재 물성을 개선하는 연구가 진행된 바 있다.^(1-3) 또한 복합소재 내부에 섬유 강화재를 고르게 분산시키거나 일정한 방향으로 정렬시켜 소재의 비등방 물성을 활용하는 연구 등도 진행되었다.^(4-6)

섬유의 정렬에 따른 복합소재의 비등방 물성을 측정하는 실험 및 분석 연구는 큰 관심을 받고 있다.(7, 8) 이러한 비등방 물성에 가장 큰 영향을 미치는 섬유 정렬을 물리 모델링을 통하여 예측하고, 섬유의 이미지 분석을 통한 정렬각도를 계산한 연구가 많이 수행된 바 있다.^(9-13)

복합소재 내부 섬유 정렬을 능동적으로 제어하는 시도도 있어왔다. 섬유 정렬을 초음파, 전자기장 등의 외력을 이용하여 특정 방향으로 정렬되도록 하고 이를 통하여 소재의 비등방 물성을 제어할 수 있다. 특히 복합소재로 평평한 판재를 성형하는 경우, 섬유 강화재는 판의 길이 방향으로 정렬된다. Fig. 1은 일반적인 금형 주입구에 주입되는 액상 폴리머와 섬유형 첨가제의 유동을 개략적으로 표시하였다. 그림에서와 같이, 섬유가 정렬된 판의 길이 방향으로는 인장강도, 열전도도 등 물리적인 성질의 향상을 이룰 수 있으나, 두께 방향으로의 물성 향상은 기대하기 어렵다. 하지만 지금까지 진행된 섬유 정렬 분석에 대한 연구들은 섬유 강화재 종류, 형상, 정렬 등에 따른 복합소재의 물성을 측정하고 그 상관관계를 분석하는 연구들이 대부분 이다. 또한 대부분 성형 및 제조가 완료된 복합소재 시편의 비등방 물성을 측정하는 방식으로 섬유 정렬을 간접적으로 분석하였다.

Fig. 1. Schematic of alignment of fiber additives inside an injection molding process.

복합소재 제조 중 금형 충진 과정에서 섬유 정렬 실험 연구는 매우 제한적으로 수행되었다.⁽¹⁴⁾ 이는 복합 소재와 제조 금형의 불투명성, 불투명한 섬유들의 개별적인 분석의 제한 등 요인 때문으로 판단된다. 하지만 용융 복합소재가 금형 내부 유동하는 과정에 대한 보다 자세한 이해를 통하여, 제조된 완성품의 비등방 물성을 예측할 수 있다. 이 때문에 복합소재 제조과정 중에 나타나는 섬유 정렬에 대한 직접적인 관찰방법 개발이 필요하다.

본 논문에서는 복합소재 제조 과정에서 나타나는 섬유 정렬 현상을 보다 자세하게 이해하기 위하여, 볼밀링한 탄소섬유와 액상 PDMS(polydimethylsiloxane) 혼합물의 오리피스 유로 내부 유동 이미지를 초고속카메라와 광학 현미경을 통하여 기록하였다. 기록된 이미지들 안의 섬유 각도, 위치 및 길이를 계산하고 결과값을 통계적으로 분석하였다.

2. 유동가시화 실험장치

유동하는 복합소재 내부 섬유 정렬을 관찰하기 위하여 유동가시화 실험을 수행하였다. 유동가시화 실험장치는 Fig. 2와 같이 주사기 펌프, 초고속 카메라, 조명장치, 금형유로 모사 블록세트 및 연결배관 등으로 구성하였다. 유동가시화에 사용한 작동 유체는 액상의 투명한 PDMS(Sylgrad184, Dow Corning Co.)와 볼밀링한 탄소섬유(MFC, DowAksa Co.) 혼합물을 사용하였다. 액상 PDMS는 주제와 경화제가 질량 기준, 10:1 비율로 혼합한 것을 사용하였다. 탄소섬유는 직경 7 μm, 길이 6 mm 제품을 볼밀링하여 길이가 균일하도록 가공하였다. 액상 PDMS와 탄소섬유의 혼합 농도는 질량비 기준 0.05\% 비율로 혼합하였다. 유동가시화 이미지를 통하여 관찰된 탄소섬유 길이는 약 0.05 mm에서 0.2 mm 사이에 분포하는 것으로 나타났다. 액상 PDMS와 탄소섬유 혼합 중 발생한 기포 제거를 위하여 약 0.1 Torr로 유지되는 진공 용기에 혼합액을 20분 이상 놓아두었다. 주사기펌프에 혼합액을 충전하는 과정에서도 기포가 발생하지 않도록 신중을 기하였다.

고압주사기 펌프(KDS410, KD Scientific Inc.)를 사용하여 PDMS와 탄소섬유 혼합액이 일정한 속도로 오리피스 유로 내부로 이송되도록 하였다. 주사기펌프의 이송 속도는 확장 유로 내부에서 Re(Reynolds number)가 10-3이 되도록 조절되었다. 유동가시화 이미지는 초고속 카메라(Phantom MIRO C110, Vision Research Inc.)를 사용하여 촬영하였다. 유동가시화 이미지 촬영 초당 60장으로 기록되었으며, 각 이미지의 노출시간은 2.34 ms로 설정하였다. 확장유로에서 최대 유속은 0.9 mm/s로, 이미지 센서의 셔터가 열린 시간 동안 섬유의 최대 이동 거리는 0.002 mm 이하이다. 이는 이미지 상 1 pixel 이하의 거리에 해당되기 때문에, 섬유의 위치 및 잔상에 의한 측정 오차는 무시할 수 있었다. 촬영한 유동가시화 실험 이미지는 가로, 세로 1280$\times$1024 픽셀의 해상도로 저장하였다. 정확한 섬유 정렬 분석을 위하여 2배율 대물렌즈(Mitutoyo corp, M plan APO 2x lens)가 장착된 광학 현미경을 사용하였다. 조명으로 사용한 LED 장치는 카메라 반대편인 유로 뒤쪽에 배치하여 최대 출력인 11 W로 유로를 조사하였다.

Fig. 2. Experimental setup of the flow visualization composed of a syringe pump, a high-speed camera, and a flow channel.

유동가시화를 위하여 준비한 유로는 Fig. 2에 표시된 오리피스 형상 유로를 사용하였다. 유로의 너비는 20 mm이며 오리피스 부분과 확장 부분의 유로 두께는 각각 0.2 mm, 2 mm이다. 오리피스 부분의 유로길이와 확장부의 유로 길이는 각각 5 mm, 20 mm로 제작되었다.

오리피스 유로는 알루미늄으로 제작되어 상, 하 블럭으로 구성하였다. 이 두 블록의 체결 후, 양 옆으로 투명한 아크릴판을 고정하여 금형 내 유로를 모사한 오리피스 유로가 형성되었다. 유로 양 옆면에 고정된 아크릴판은 두께 2 mm로 5개의 볼트, 너트로 알루미늄 블록과 고정하여 기밀을 유지하였다. 주사기 펌프에서 배수 컵 까지의 연결은 외경 6 mm PS(polystyrene) 관을 사용하였다. 유동가시화 관측은 Fig. 2에 표시된 오리피스 출구 부분에서 진행하였다. 촬영은 아크릴판 내부로 1 mm만큼 들어간 위치에 초점을 맞춘 후 이루어졌으며, 유로 내부에 혼합물이 충전된 후 약 120초간 이미지를 촬영하였다.

3. 유동가시화 이미지 분석 결과

유동가시화에서 나타난 실제 섬유의 정렬 변화를 관찰하기 위하여 오리피스 출구에서 유동방향으로 약 2.5mm 유로까지 촬영 이미지를 분석하였다. Fig. 3에서 2초 간격으로 저장된 유동가시화 이미지 3장을 도시 하였다. 이 이미지들을 통하여 유로 상단부와 중앙부를 유동하는 섬유들의 각도 변화 과정을 관찰할 수 있다.

Fig. 3. Sequential images of PDMS and carbon fiber mixture flowing inside the orifice channel.

Fig. 3에 점선으로 표시된 섬유는 유로 벽면부에 근접하여 유동하는 섬유이며 실선으로 표시된 부분은 유로 중앙부에 근접하여 유동하는 섬유이다. 섬유 속도는 유로 벽면부의 섬유가 0.15 mm/s, 유로 중앙부가 0.36 mm/s로 계산되었다. 유로 두께의 중앙부를 유동하는 섬유와 벽면 근처를 유동하는 섬유 사이에는 극명하게 다른 각도변화 양상을 관찰할 수 있었다. 유로 중앙부의 섬유들은 오리피스 유로 직후에 급격하게 유동의 수직 방향으로 정렬되는 것을 확인할 수 있고, 좁은 유로 출구 배출 이후에는 방사형으로 정렬되는 경향을 관찰할 수 있었다. 반면 벽면 유동 섬유들은 대체적으로 유동방향에 평행한 상태로 유동하였다. 이는 유로내부에 위치별 상이한 유동장 내 속도구배와 전단응력과 밀접한 관련이 있다. 이에 대한 자세한 분석은 제 4장에서 수록하였다. 섬유의 각도 변화 및 길이의 계산은 이전 연구에서 제작된 이미지처리 프로그램을 사용하여 계산하였다.⁽¹⁵⁾

유동가시화 실험을 통하여 획득한 이미지는 적절한 밝기 조정을 통하여 배경과 섬유의 명도가 최대한 차이 나도록 조절하였다. 보정된 이미지들은 8비트 회색조 이미지로 변환되었다. 분석 대상인 초점면에 위치한 섬유와 분석대상이 아닌, 초점 안 맞은 섬유들은 명도로 구분되었다. 일반적으로 초점면에 위치한 섬유들의 명도는 55 이하 값으로 확인할 수 있었다. 이 때문에 명도 56 이상의 픽셀들은 섬유 스캔 과정에서 배제하였다.

이후 이미지 내부 픽셀들의 명도를 왼쪽 상단부터 스캔하는 방식으로 개별 섬유를 검색하였으며, 검색된 섬유의 명도 연결구조를 따라가면서 섬유의 양 끝단을 인식하였다. 이미지 왼쪽 위부터 픽셀 한 열씩, 순차적으로 검사하여 픽셀의 명도가 55 이하인 경우 해당 픽셀을 첨가제의 일부로 인식하게 된다. 첨가제의 일부가 발견됐을 경우, 열별 픽셀 검사를 중지하고 발견된 픽셀 기준으로 인접한 8개의 픽셀을 3시 방향부터 시계방향으로 검사하여 명도가 55 이하인 위치를 찾았다. 새로운 명도 55 이하 픽셀을 찾은 경우, 새롭게 찾은 픽셀 위치에서 시계방향 검사를 반복하여 첨가제 연결 구조를 주변 픽셀에서 더 이상 연결할 수 없을 때까지 반복하였다. 첨가제구조가 더 이상 연결될 수 없게 되었다면 시계방향 픽셀 검사를 통해 연결한 첨가제 구조를 단위 첨가제로 분리하고 검사가 중단된 다음 위치부터 검사를 다시 시작하여 새로운 첨가제를 검색하였다. 이렇게 추출된 섬유의 양 끝점 좌표를 이용하여 섬유의 각도, 길이 및 위치를 계산하였다. 이를 통한 섬유의 위치 및 각도 계산 오차는 각각 0.02 mm와 0.8도 이하로 확인된 바 있다. 자세한 이미지 처리과정 및 이에 대한 검증은 다른 곳에 기술하였다.⁽¹⁵⁾

유동가시화 이미지를 분석하여 얻은 섬유들의 각도 분포는 Fig. 4로 도시하였다. Fig. 4에 표시된 점들은 분석된 모든 섬유들의 위치별 각도 정보를 나타낸 것이다. 섬유의 각도가 15도 미만으로 유로길이 방향과 평행한 경우 짙은 파랑색, 유로방향의 직각에 가까운 75도 이상인 경우 하얀색으로 각각 표현하였다. 표시된 점들은 오리피스 출구에서 퍼져나가는 형상을 나타내고 있다. 이 그림에 나타낸 섬유들은 총 1295개로, 41초 간 촬영된 이미지들 중 0.5초 간격으로 촬영한 총 82개의 이미지에서 추출된 섬유들이다.

Fig. 4에서 나타낸 섬유들의 각도 분포는 유로 두께 방향의 위치(y)에 따른 경향을 관찰할 수 있다. 위아래 유로 벽면부 유동 섬유들의 경우, 대다수가 유동방향과 평행한 0~15도 이내의 각도를 나타냈으며, 각 섬유간 각도 분포는 작은 것으로 관찰된다. 반면, 유로 중앙부에 위치한 섬유들은 45~90도 사이의 무작위한 각도를 가지는 것으로 나타났다. 또한 중앙부 섬유의 각도 편차는 벽면부에 비하여 큰 것으로 확인할 수 있다. 이와 같은 결과를 통하여 유로 벽면부에서 유로 중앙부로 갈수록 평균 정렬각도와 각도 편차가 증가하는 것을 관찰하였다.

Fig. 4. Distribution of fiber angles depending on the location inside the flow channel.

Fig. 5. Length distribution of analyzed fibers.

Fig. 5는 유동가시화 이미지 분석으로 획득한 1,295개 섬유의 길이를 0.01 mm단위로 분류한 결과이다. 이미지 분석에서 발생하는 각도 및 길이 계산 오차를 줄이기 위하여 0.05 mm 미만 길이의 섬유는 초기 섬유 인식 대상에서 제외되었다.(15) 이 때문에 최소 길이는 0.05 mm의 섬유로 표시되어있다. 전체 섬유 중 0.05 mm 길이의 섬유들이 다수를 차지하는 것으로 나타났다. 섬유 길이 증가에 따라 분석된 섬유 숫자는 점점 줄어들어 0.16 mm 이상의 섬유들은 10개 이하인 것으로 나타났다.

Fig. 6은 위치별 섬유들의 각도분포를 관찰하기 쉽게 하기 위하여, 유로를 0.1×0.1 mm2 크기의 셀로 나누고 각 셀 내부 위치한 섬유들의 평균 각도와 표준편차를 도시하였다. 셀의 내부가 짙은 붉은색으로 채워진 경우는 그 위치를 유동하는 섬유의 평균 각도 혹은 표준편차가 유동 방향과 수직한 90도에 가까운 경우이다. 반면, 옅은 노란색에 가까울수록 0도에 유사한 것으로 표현하였다. 각 그래프에서 하얀색으로 표시된 셀은 섬유각도 데이터가 없어서 각도평균값이 존재하지 않거나, 2개 이하의 섬유만 존재하여 표준편차 분석의 신뢰도가 떨어지는 영역이다. Fig. 4에서 나타난 각도분포와 마찬가지로 유로 벽면부에서 중앙부로 갈수록 정렬 각도와 표준편차가 증가하는 경향을 관찰할 수 있다. 평균 각도의 경우 유로 벽면부와 중앙부가 뚜렷하게 구분되는 반면, 표준편차의 분포는 각도 평균값 대비 좀 더 무작위 한 분포를 가지는 것을 확인할 수 있다.

Fig. 6. Analysis of fiber angles within 0.1$\times$0.1 mm2 cells by (a) averaging and (b) standard deviation.

유로내부 위치별 섬유들의 각도평균을 표시한 Fig. 6(a)에서는 오리피스 유로 출구인 x = 0.3 mm 이후부터 각도가 변화하기 시작하여 출구 직후에는 급격하게 증가하면서 14~51도 사이의 각도를 평균적으로 가지는 것으로 나타났다. 이후, x = 0.7 mm 영역부터 점차적으로 위아래 벽면부 부터 각도값이 감소하는 것을 관찰할 수 있다. 하지만 유로 중심 영역에서는 x = 2.0 mm 이후까지 70도 이상의 높은 평균 각도값을 확인할 수 있다. 또한 하류 쪽으로 갈수록 섬유들의 각도가 점진적으로 감소하는 것을 확인할 수 있다. 유로내부 섬유각도의 표준편차는 Fig. 6(b)에 도시하였다. 유로 내부 위치별 각도 편차의 정량적 분석을 위하여 셀 내부 섬유 각도의 표준편차 혹은 표준편차를 각도평균으로 나눈 변이계수(coefficient of variation) 값들을 비교할 수 있다. 본 실험에서는 섬유들의 각도가 0도에서 90도까지의 큰 편차를 가지고 있고, 각도의 측정 오차가 약 3도 임을 감안하면 변이계수보다는 단순 표준편차가 특정 위치 섬유 각도의 분산을 대변한다고 판단되었다. 유로 벽면부에는 각도가 0도에 가까운 섬유들도 유동하면서 작은 각도변화가 있더라도, 이를 변이계수로 환산하면 매우 큰 값으로 나타날 수 있다. 반면, 유로 중앙부에는 섬유이 큰 각도변화를 나타내지만, 워낙 평균 각도가 커서 이 변화가 충분히 변이계수에 나타나지 않을 수 있다. 유로 내부 위치에 따른 표준편차는 예상대로 중앙부가 높은 것으로 나타났으며, 벽면과 유로 후류 측에는 낮은 표준편차가 관찰되었다. 특히 오리피스 유로 출구 부분에서 가장 큰 각도 편차를 관찰할 수 있었다. 또한 x = 2.0 mm 이후 구간에서는 유로의 벽면과 중앙부의 각도 표준 편차값이 크게 차이 나지 않는 것을 확인할 수 있다.

4. 고찰

오리피스 유로 내부에서 발생하는 섬유 정렬 변화에 대한 유동가시화 실험 결과가 제 3장에서 제시되었다. 유로 내부에서 유동하는 섬유 위치에 따른 섬유 정렬 변화는 유동장 내부 속도구배 및 그에 따른 전단응력에 크게 좌우된다. 이 때문에 속도구배와 전단응력의 크기가 큰 벽면 근처에서의 섬유는 유동방향과 평행하게 정렬되는 경향이 널리 알려져 있다. 반면 유로 중앙부는 상대적으로 속도구배와 전단응력이 벽면부보다 작다. 이 때문에 벽면부 대비 섬유들의 각도가 무작위하게 분포한다. 이러한 현상은 모두 유동가시화 결과를 통하여 확인할 수 있었다.

하지만 유로 중앙부의 정렬 각도가 무작위 함에도 왜 오리피스 출구부분에서 급격하게 각도가 증가하는지에 대하여서 지금까지 뚜렷하게 밝혀진 바가 없는 것으로 판단된다. 최근 Trebbin 등에 의하여 좁은 유로를 통과한 후, 확장유로에서 판상 입자가 유동방향에 수직으로 정렬되는 현상을 비뉴턴유체(Non-Newtonian fluids)의 특징인 전단담화 현상으로 분석한 논문이 발표된 바 있다.⁽¹⁶⁾ 본 실험에서의 오리피스 유로 확장부도 위 해석과 동일한 고찰을 할 수 있다. 좁은 유로 내부에서의 평균 유속은 확장유로의 10배이다. 유로의 두께 비가 1대 10이기 때문이다. 이 때문에 오리피스 출구 직후에는 급격하게 속도가 감속되며, 속도의 감속은 오리피스에서 방사형 형태로 퍼진 전단응력 분포를 가져온다. 즉, 오리피스 직후 확장유로로 섬유가 퍼지는 과정 중 속도의 감속이 가장 큰 전단응력으로 섬유에 작용한다. 이 때문에 섬유들이 전단응력과 평행한 방향으로 급격한 각도 변화를 보이게 되는 것으로 판단된다.

이와 같이 오리피스 통과 후 발생하는 섬유 정렬 각도 변화는 보다 자세한 전산유체해석 등을 통하여 유동장 및 전단응력장과의 연관성을 밝히는 것이 필요하다고 사료된다. 이러한 연구들을 통하여 향후 복합소재 내부 섬유 정렬 현상을 보다 잘 이해하고 더 나아가서는 비등방 물성을 예측 및 제어할 수 있을 것으로 기대한다.

5. 결 론

본 연구는 사출 혹은 압출 금형 내부에서 나타나는 폴리머 복합소재의 섬유 정렬 현상을 모사하고 분석하기 위하여 유동가시화 실험을 수행하였다. 오리피스 유로 구조 내부에서 유동 중인 액상 PDMS와 탄소섬유 혼합액의 유동가시화 이미지 분석을 통하여 섬유 강화재의 유로 내부 위치별 각도, 길이를 계산하였다. 또한 분석된 섬유의 길이 분포를 계산하였고, 유로 내부 위치에 따른 섬유 각도들의 평균, 표준편차를 산출하였다.

섬유들의 각도 정렬에는 유동장의 속도구배와 전단응력이 가장 크게 영향을 미치는 것으로 나타났다. 유로 중앙부에는 일반적으로 큰 각도와 높은 표준편차를 보이고, 위아래 벽면부에는 낮은 각도와 낮은 표준편차를 관찰할 수 있었다. 또한 오리피스 출구 직후에 섬유들이 급격한 각도변화를 보이는 것으로 나타났으며, 이는 급격한 속도 감속에 따른 전단응력 방향이 방사형 형태로 나타나는 것 때문으로 분석하였다. 본 연구와 같은 섬유 정렬 및 배열 현상을 금형 주입과정에서 관찰함으로 복합소재 내부 섬유 정렬과 비등방 물성에 대한 보다 자세한 이해가 가능할 것으로 기대한다.