2.1 유기소금 활용 필터의 재료구성 및 제조 방법

본 연구에서 사용한 유기소금(Organic Salt) 소재는 연구진이 개발한 기능성 물질로서, 일반적인 항균제와 같은 금속이온 용출방식이 아니라, 분자 구조를 통해 항바이러스․항균 기능을 가지도록 설계된 구조적 특징을 갖고 있다. 유기소금은 두 개의 양전하(＋)를 띠는 구조를 기본 골격으로 하고 있으며, 그 양 끝단에 다양한 작용기(Amine, Carboxyl 등)가 결합할 수 있는 형태이다. 해당 구조는 Fig. 1의 화학식으로 표현된다.⁽⁶⁾

여기서, R¹ 및 R²는 각기 독립적으로 X¹ 및 X²에 의해 치환된 C₁ ~ C₁₀ 범위의 선형 또는 분지형 알킬기를 의미하며, X¹ 및 X²는 각각 독립적으로 -NH₂, -NR₃H, -NR₃R₄, -COOH, -SO₃H, -SO₂H 또는 -PR₃R로 구성된 군으로부터 선택된다. 여기서 R₃ 및 R₄는 각각 독립적으로 C₁~ C₁₀ 알킬기이다.

유기소금은 ‘양전하를 가진 분자가 세균이나 바이러스의 외막과 달라붙어 기능을 잃게 만드는 방식’으로 설명할 수 있다. 또한, 이 물질은 고분자 수지와의 결합력이 우수하여, 필터 제조 과정(멜트블로운 공정)에서 섬유 내부까지 균일하게 결합되도록 구현이 가능하며, 이러한 구조 특성으로 인해 필터 표면뿐 아니라 섬유의 안쪽 깊은 층까지 항균 성능이 유지가 가능할 것으로 예상하였다.

멜트블로운(Melt-blown) 공정은 열가소성 고분자를 초미세 섬유로 방사하여 고성능 부직포 필터를 제조하는 대표적인 기술로, 공기청정기, 의료용 마스크, 환기설비 필터 등 다양한 분야에서 널리 사용되고 있다. 이 공정에서는 폴리프로필렌(Polypropylene, PP)과 같은 고분자 수지를 가열하여 용융한 뒤, 다수의 미세 노즐을 통해 방사하고, 동시에 고온․고속의 열풍을 노즐 양측에서 공급하여 섬유를 미세화한다. 방사된 용융사는 급속한 인장과 냉각을 거쳐 1 ~ 5 μm 수준의 초미세 섬유로 형성되며, 불규칙한 웹(Web) 구조로 적층 됨으로써 넓은 비표면적과 우수한 입자 포집 능력을 갖게 된다.

본 연구에서는 폴리프로필렌을 기반으로 한 멜트블로운 공정을 통해 환기용 필터를 제작하였다. 기능성 물질로 적용된 유기소금 기반 첨가제는 마스터배치(Masterbatch) 형태로 제공되며 용융된 고분자 수지에 직접 혼합할 수 있도록 설계되어 있다. 멜트블로운 공정은 폴리프로필렌 수지를 250 ~ 300℃ 범위의 온도에서 용융한 후 다수의 노즐을 통해 방사하고, 고온․고속의 열풍을 이용하여 섬유를 1 ~ 5 μm 수준까지 미세화하는 방식으로 이루어진다. 이 과정에서 유기소금 첨가제는 용융 중 고분자 매트릭스와 균일하게 혼합되며, 섬유 형성 과정에서 표면뿐 아니라 섬유 내부까지 내재화된다. PP수지와 유기소금의 비율은 예비실험을 통해 200 ppm 수준으로 배합비를 결정 후 시료를 제작하였다.

유기소금을 폴리프로필렌 소재와 함께 멜트블로운 방식으로 제조하여 표면 코팅형 항균필터와 달리 기능성 물질이 섬유 전체에 걸쳐 분포하므로, 항바이러스․항균․항곰팡이 효과가 안정적으로 유지되는 장점이 기대된다. 제조된 필터는 0.3 μm 입자에 대해 99.9% 이상의 포집효율을 갖는 헤파 등급의 성능을 확보하였고, Table 1과 같이, ‘KS B 6141:2020, 환기용 공기 필터 유닛’을 통해 풍량별 통기 저항을 평가한 결과 일반적인 필터의 통기저항 범위인 40~70 Pa 범위로 나타나 유기소금 첨가로 인한 기계적․정전기적 성능이 저하되지 않는 것을 사전에 확인하였다.

Fig. 1 Molecular structure of the organic salt-based antimicrobial agent.

2.2 항바이러스 성능 평가 방법(ISO 18184)

항바이러스 성능은 국제표준 ‘ISO 18184(Textiles — Determination of antiviral activity of textile products)’⁽⁷⁾에 따라 수행하였다. 시험 바이러스는 Human Coronavirus 229E(HCoV-229E)를 사용하였다. 시험 절차는 다음과 같다.

(1) 시험 시편(2 × 2 cm)을 멸균 조건에서 준비하고, 일정량의 바이러스 부유액(약 $10^5$ - $10^6$ $TCID_{50}/mL$)을 시편 표면에 접종한다.

(2) 시편을 밀폐 용기에 넣은 후 2시간 또는 규정된 접촉 시간 동안 항바이러스 반응을 유도한다.

(3) 접촉이 끝난 시편에서 바이러스 입자를 회수하고, 세포배양법($TCID_{50}$ assay)을 이용하여 감염성 바이러스 농도를 측정한다.

(4) 대조군 대비 감소한 바이러스의 농도를 Log reduction 값($Log_{10}$ 감소율)으로 산정한다.

2.3 항균 성능 평가 방법(KS K 0693)

항균 성능은 한국산업규격 ‘KS K 0693(섬유제품의 항균성 시험방법, JIS L 1902 기반)’⁽⁸⁾을 적용하여 평가하였다. 시편은 Staphylococcus aureus ATCC 6538, Escherichia coli ATCC 8739, 그리고 병원성 위험이 높은 Klebsiella pneumoniae ATCC 4352의 세 가지 균주를 대상으로 시험하였다. 시험 절차는 다음과 같다.

(1) 세균을 영양배지에서 배양하여 약 $10^5$ CFU/mL 농도의 시험균 배양액을 준비한다.

(2) 필터 시편(2 × 2 cm)을 멸균 후 일정량의 시험균을 접종한다.

(3) 시편을 35 ± 1℃ 조건에서 18~24시간 정치 배양한다.

(4) 접촉 후 시편에서 균을 회수하여 배양 후 집락(Colony)의 수를 계수한다.

(5) 대조군 대비 감소한 균 수를 통해 Log 감소율 및 항균활성(%)을 산정한다.

2.4 항곰팡이 성능 평가 방법(ASTM G21-15(2021)e1)

항곰팡이 저항성은 ‘ASTM G21-15(2021)e1 (Standard Practice for Determining Resistance of Synthetic Polymeric Materials to Fungi)’⁽⁹⁾에 따라 평가하였다. 시험은 복합 곰팡이 균주—Aspergillus niger, Penicillium pinophilum, Chaetomium globosum, Gliocladium virens, Aureobasidium pullulans—로 구성된 혼합균주를 사용하였다. 시험 방법은 다음과 같다.

(1) 필터 시편을 항진균 배지 위에 배치하고 균주 혼합액을 시편 주변에 접종한다.

(2) 28일간 28~30℃, 상대습도 85% 이상의 환경에서 배양한다.

(3) 배양 후 시편 표면과 가장자리에 생성된 곰팡이 성장 정도를 0~4단계(Grade system)로 평가한다.

2.5 생물학적 안전성 평가(ICR Mice Test)

기능성 물질의 인체 안전성을 검토하기 위해 ICR mice를 이용한 33일 반복 노출 독성 평가를 수행하였다. 시험은 OECD Test Guideline⁽¹⁰⁾ 기반의 생체독성 평가 절차를 참고하여 수행하였으며, 세부 시험절차는 다음과 같다.

(1) 건강한 ICR 마우스(수컷 6-8주령)를 시험군과 대조군으로 나누어 사육한다.

(2) 시험군에는 유기소금 처리 필터 성분을 일정 용량을 경구 투여 방식으로 33일간 반복 노출한다.

(3) 시험 기간 동안 체중 변화, 행동 변화, 사료 섭취량, 생체활력징후 등을 관찰한다.

(4) 종료 후 주요 장기(간, 신장, 폐, 소장 등)를 적출하여 형태학적 이상 여부를 관찰하고 조직학적 검사를 실시한다.

2.6 의료시설 공조설비 대상 실증평가

기능성 필터의 실제 효과를 검증하기 위해 서울 소재 종합병원의 입원실 환기설비를 대상으로 실증시험을 수행하였다. 기존 시스템은 24시간 연속 가동되는 병실 전용 공조설비이며, 동일 모델의 장비에서 일반필터와 기능성 필터를 각각 적용하였다. 시험 절차는 다음과 같다.

(1) 일반 필터와 기능성 필터를 동일한 위치와 운전 조건에서 각각 설치하고 3개월간 연속 운전하였다.

(2) 운전 기간 종료 후 필터를 회수하여 표면 오염도 평가를 위해 광학현미경으로 표면을 관찰한다.

(3) 내부 오염도 확인을 위해 필터 표면을 멸균 증류수로 세척 후 섬유 내부구조의 오염 여부를 관찰한다.

3.1 항바이러스 성능 평가 결과(ISO 18184)

유기소금 기반 기능성 필터의 항바이러스 활성을 검증하기 위하여 ISO 18184 기준에 따라 ‘Human coronavirus 229E(HCoV-229E)’를 대상으로 시험을 수행하였다. 기능성 필터 시편은 바이러스 접촉 후 2시간의 반응시간을 거친 뒤 회수되었으며, 회수된 바이러스의 감염성은 $TCID_{50}$ 방식으로 정량하였다.

시험 결과 기능성 필터는 Table 2와 같이 대조군 대비 바이러스 감염성 저감 성능이 Log reduction 3.5(99.9% 이상)로 나타났다. 이러한 결과는 기능성 필터의 섬유 내부 및 표면에 내재화된 유기소금 분자가 바이러스 외막과 접촉하며 구조적 교란을 일으키는 기작에 기인한 것으로 판단된다. 본 연구의 결과는 동일한 시험 조건에서 일반 소재가 항바이러스 활성을 전혀 나타내지 못한 것과 대비된다. 특히 ‘단시간 접촉(2시간)’에도 고효율의 비활성화를 보였다는 점에서 실제 환기설비 환경에서의 신속한 감염성 저감 효과가 기대되었다.

본 연구에서 확인된 항바이러스 성능은 유기소금 첨가제가 바이러스 외막의 음전하 인지질 구조에 정전기적으로 흡착한 후 외막 구조를 교란함으로써 바이러스의 감염성을 비가역적으로 저하시키는 특성이 ISO 18184 시험을 통해 필터 표면에서도 효과적으로 작동함을 실증적으로 보여주는 결과라 할 수 있다.

3.2 항균 성능 평가 결과(KS K 0693)

항균성 시험은 KS K 0693 기준에 따라 Staphylococcus aureus, Escherichia coli, Klebsiella pneumoniae의 3종 균주를 대상으로 수행하였다. 기능성 필터에 시험균을 접종한 뒤 18시간 배양 후 균수를 측정한 결과, Table 3과 같이 모든 균주에서 99.9%의 감소가 나타났다. Fig. 2(a)는 Staphylococcus aureus을 대조군에서 배양한 사진이며 Fig. 2(b)는 유기소금 혼합 배양액에서의 배양 사진이다. 배양 사진을 통해서도 항균 효과를 안정적으로 확인할 수 있었다. 이는 기능성 물질이 섬유 표면뿐 아니라 내부까지 균일하게 분포되어 있어 접촉한 세균이 빠르게 사멸되는 구조적 장점에 기인한 것으로 보이며, 유기소금의 양이온성 분자가 세균 세포막 인지질 이중층을 직접 공격하여 막 투과성 증가 및 이온 불균형을 유발한 효과로 판단된다. 한편, 동일 조건에서 대조군에서는 균수가 초기보다 높은 증식량을 보였다. 이는 유기물․수분이 유입되는 환기 필터 환경에서 일반필터는 세균 증식 기반이 될 수 있음을 반영하는 결과이다.

Fig. 2 Photographs of antimicrobial test results (Staphylococcus aureus).

3.3 항곰팡이 성능 평가 결과(ASTM G21-15)

ASTM G21 시험을 통해 유기소금 필터의 곰팡이 저항성을 평가하였다. 혼합균주(Aspergillus, Penicillium, Chaetomium, Trichoderma, Aureobasidium 등)를 28일간 배양한 결과, Table 4와 같이 유기소금 필터는 곰팡이 성장 등급 Grade 1에 해당하였다. 즉, 표면에 미세한 흔적이 일부 관찰되었으나, 섬유를 덮거나 확산되는 형태의 성장은 나타나지 않았다. ASTM G21 시험을 통해 28일 이상의 장시간 고습 환경 노출을 포함하며, 장기간 환경 노출에도 성능이 유지되는 것을 확인하였다.

기능성 필터가 곰팡이 성장 억제에 우수한 성능을 보인 특성은 유기소금 분자가 단순 표면 코팅이 아니라 섬유 내부까지 기능성 물질이 포함되어 있어, 곰팡이 포자가 기공 내부에서 증식하는 것을 구조적으로 억제 성능이 발현된 것으로 사료되며, 이는 항균 성능과 동일한 비용출형 접촉살균 작용기전이 곰팡이 포자 발아 및 균사 성장을 억제하는 데에도 작용한 결과로 해석될 수 있다.

3.4 생물학적 안전성 평가 결과(ICR Mice)

필터에 포함된 유기소금의 인체 안전성을 검증하기 위해 유기소금을 직접 수용액 상태로 Mice에 33일간 반복 경구 투여를 통한 노출 독성 시험을 수행하였고, Fig. 3(a) ~ Fig. 3(d)과 같이 경구투여 시 유기소금용액의 농도를 다르게 적용하여 시험을 수행하였다. 그 결과, ICR mice는 시험군․대조군 모두 체중 변화, 행동 특성, 생리적 반응에서 의미 있는 차이를 보이지 않았다.

해부․조직학적 평가에서도 간, 신장, 폐, 비장, 장기 등 주요 장기에서 염증, 변성, 괴사 등의 조직 이상 소견이 관찰되지 않았다. 또한 혈액학적 검사에서도 백혈구, 적혈구, 간․신장 기능지표(AST, ALT, BUN, Creatinine) 등이 정상 범위 내에서 유지되었다.

이는 기능성 필터 내 유기소금 성분이 비용출형 구조로 고분자 매트릭스에 안정적으로 고정되어 있는 특성뿐만 아니라, 유기소금의 극단적인 반복 경구 투여 상황에서도 생체 내 독성의 흔적이 나타나지 않음으로써 실제 사용 환경에서 안전하게 적용될 수 있음을 의미한다.

Fig. 3 Photographs of ICR mice experiments.

3.5 의료시설 공조설비 실증 평가결과

유기소금 기반 기능성 필터의 실제 적용성을 검증하기 위하여, 서울 소재 S종합병원의 병실 환기설비를 대상으로 3개월간 실증시험을 수행하였다. 해당 병실은 24시간 상시 가동되는 공조시스템을 사용하고 있으며, 외기 유입량이 일정하고 환기부하가 높은 의료 환경 특성을 갖는다.

실증시험은 병실용 공조설비 1대를 대상으로, 동일한 운전 조건에서 일반 멜트블로운 필터와 유기소금 필터를 각각 50%씩 분할 적용하여 동일한 환경 조건에 두 필터 시료가 동시에 노출되도록 구성하였다. 이를 통해 외기 조건, 환기 풍량, 온․습도 및 운전 시간 등의 환경 변수를 동일하게 유지한 상태에서 필터 종류에 따른 오염 특성 차이만을 비교할 수 있도록 하였다.

이와 같이 구성된 조건에서 3개월간의 정상적인 연속 운전 후 필터 시료를 각각 회수하여, 표면 오염도 및 내부 오염도를 광학현미경으로 이용하여 관찰․분석하였다.

3.5.1 필터 표면 오염도 분석

3개월 사용 후 회수된 일반필터는 Fig. 4(a)와 같이 표면에 다량의 부유입자와 유기물성 오염물이 축적된 형태를 보였다. 특히 필터 전면 섬유가 어둡게 변색된 영역이 관찰되었으며, 이는 외기 유입 과정에서의 미세먼지와 병동 내 인원 활동에 따른 미세 입자 및 유기물의 복합적 영향에 기인한 것으로 판단된다. 또한 일부 부위에서는 점착성의 오염물질이 뭉쳐 있는 형태가 나타나, 세균 또는 곰팡이 초기 군집 형성 가능성을 시사하였다.

반면, 기능성 필터 시편의 경우 Fig. 4(b)에서 볼 수 있듯이 동일 기간 사용하였음에도 불구하고 표면 오염도가 일반필터에 비해 현저히 낮았다. 표면색 변화가 적고, 섬유의 배열과 조직이 육안으로도 뚜렷하게 식별될 정도로 오염 누적량이 적었다. 이는 유기소금 기반 항균․항바이러스 성분이 필터 표면에서 미생물의 초기 부착 또는 군집 형성을 억제하여, 유기물 축적 및 세균 증식 과정이 구조적으로 차단되었기 때문으로 해석된다.

Fig. 4 Contamination photographs of ventilation filters (before cleaning).

3.5.2 필터 내부 오염도 분석(표면 세척 후)

필터 내부 오염도를 확인하기 위해 표면을 멸균된 증류수로 세척한 후 섬유층 내부를 관찰하였다(Fig. 5). 일반필터는 세척 후에도 내부 섬유층이 뿌옇게 흐릿한 형태를 보였으며, 이는 미세입자 및 미생물성 오염물이 섬유 기공 깊숙한 곳까지 침투하여 고착되었음을 나타낸다(Fig. 5 (a)). 필터 내부의 불균일한 어두운 반점과 응집 패턴은 오염물이 단순히 표면에 머무르는 것이 아니라 사용 기간 동안 필터 내부 구조에까지 확산되었음을 시사한다.

이에 비해 기능성 필터는 세척 후 내부 섬유층이 상대적으로 투명하고 균일한 구조를 유지하였다(Fig. 5 (b)). 섬유의 굵기, 배열, 기공 구조가 명확하게 유지되고 있어, 오염의 침투가 표면에서 대부분 억제되고 내부까지 확산되지 않은 것으로 판단된다. 이는 기능성 첨가제가 섬유 내부 전체에 분산되어, 미생물 증식 및 오염 축적을 초기 단계에서 차단하는 역할을 했음을 지지하는 결과이다.

Fig. 5 Contamination photographs of ventilation filters (after cleaning with distilled water).

3.6 평가결과 고찰 및 종합토론

본 연구에서는 유기소금 기반 기능성 필터의 항바이러스․항균․항곰팡이 성능과 안전성, 그리고 의료시설 실증 환경에서의 적용 효과를 다각적으로 수행하였다. 각각의 세부 시험에서 유기소금 기반 환기용 필터는 기존 필터와 비교하여 우수한 성능을 보였으며, 기능성 필터의 주요 작용기전, 시험 결과 간 상호 연관성, 실제 적용 시의 의미, 그리고 기술적 한계 및 향후 과제를 중심으로 고찰하였다.

첫째, ISO 18184, KS K 0693, ASTM G21 시험 결과, 기능성 필터는 바이러스․세균․곰팡이 등 상호 기작이 다른 생물학적 오염원 모두에서 강한 억제 효과가 나타난 것으로 판단된다. 이는 유기소금 분자의 이중 양전하 구조와 말단 작용기(R기)의 조합이 외막 변성, 세포막 교란, 단백질 변형 등 공통적 억제 메커니즘을 제공한다는 점을 시사하며, 특히 멜트블로운 섬유 내부까지 기능성 물질이 내재화된 구조는 세균이나 곰팡이 포자가 기공 내부에 정착하는 초기 단계를 효과적으로 억제하는 것으로 사료된다.

둘째, 항바이러스․항균․항곰팡이 시험은 규격화된 실험실 조건에서 수행되었으나, 의료시설 환기설비 실증시험을 통해 이러한 기능이 실제 환경에서도 유사하게 발현됨이 확인되었다. 일반필터에서 관찰된 표면 오염 축적 및 섬유 내부까지 침투하는 오염 패턴은 실제 환기설비가 장기간 운전될 때 발생하는 필터 오염 문제를 직접적으로 보여준다. 반면 유기소금 소재 필터는 동일한 조건에서 표면 오염 억제뿐 아니라 내부 오염 확산 차단이 명확히 나타났으며, 이는 멜트블로운 공정에서 확보된 기능성 물질의 균일 분산 특성이 실제 현장에서 유효함을 입증한 결과이다. 즉, 실증시험은 실험실 시험에서 나타난 항미생물 효과가 단순한 이론적 성과가 아니라 실제 환기설비 성능 확보에 기여할 수 있음을 보여주는 중요한 검증 요소라 할 수 있다.

셋째, 독성시험 결과 유기소금 소재 필터는 항균물질이 외부로 노출되지 않는 비용출형 방식을 기반으로 높은 안전성을 제공하는 것으로 판단된다. 유기소금 기반 소재는 고분자 매트릭스 내부에 안정적으로 고정되어 용출 및 비산 위험이 낮음에도 불구하고, 유기소금 물질 자체의 생체 안전성을 최악 조건에서 보수적으로 평가하기 위하여, 실제 사용 환경보다 훨씬 가혹한 조건인 수용액 상태에서의 경구 직접 투여 방식으로 Mice 경구 투여 시험에서도 독성 징후가 관찰되지 않았다. 이는 장기 운전이 필수적인 환기설비 필터에서 매우 중요한 특성이다.

넷째, 본 연구에서는 Human coronavirus 229E 등 비교적 시험이 용이한 바이러스를 사용하였으며, 다양한 변이 바이러스나 비외피 바이러스(Non-enveloped virus)에 대한 추가 검증이 필요하다.

또한, 다만, 본 연구는 ISO, KS, ASTM 등 국제 및 국가 표준 시험법에 따라 공인시험기관에서 수행함으로써 신뢰성을 확보토록 노력하였으나, 단일 시편(n=1)에 대한 성능 평가 결과를 중심으로 분석이 이루어졌다는 한계가 있다. 향후, 추가 연구를 통해 도출된 결과의 재현성 및 통계적 신뢰도 향상을 위해, 향후 반복수 확대를 통한 추가 성능 검증 및 변동성 분석을 진행할 계획이다.

이상의 내용을 종합하면, 본 연구의 기능성 필터는 항바이러스․항균․항곰팡이 성능, 안전성, 실증 결과 모두에서 일반필터 대비 명확한 우수성을 보였으며, 실내 감염병 대응과 환기설비 위생성 향상을 위한 실질적 기술적 대안이 될 수 있음을 확인하였다. 향후 추가적인 장기 실증과 다양한 환경 조건에서의 추가 평가를 통해 해당 기술의 신뢰성과 범용성을 더욱 공고히 할 수 있을 것으로 기대된다.